银纳米颗粒修饰的三维碳框架SERS基底在尿酸检测中的应用

奇物论 · 公众号 · · 2025-02-15 21:38

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董煜辰 ¹ ，马建伟 ² ，边佳 ³ ，邹秋顺 ¹ ，姜涛 ¹ ，赵辞 ⁴ ，张解元 ⁵ ，边学燕 ² ，顾辰杰 ^1，2

¹ 宁波大学先进技术研究院，宁波 315211

² 宁波大学附属第一医院肾内科，宁波 315010

³ 宁波大学附属人民医院妇产科，宁波 315153

⁴ 武汉大学人民医院肿瘤中心，武汉 430060

⁵ 浙江工商大学食品与生物技术学院，浙江 310018

尿酸(UA)是嘌呤代谢的最终产物，常见于人体血液、尿液和汗液中。UA的高低与人体状态密切相关，人体尿液中UA的正常浓度一般在2 × 10 ^-4 ~ 4.2 × 10 ^-4 M左右。然而，当人体患有痛风、关节炎或肾病时，UA水平就会出现异常。因此，有效监测UA水平对于早期发现和治疗相关疾病具有重要意义。现有的UA检测手段主要依靠比色法。在临床上得到了广泛的应用，但一方面比色法对样本纯度要求较高，易受杂质干扰；另一方面其灵敏度差强人意，难以准确对微量样本进行定量分析。

表面增强拉曼散射(SERS)作为一种新兴的光谱技术，近年来得到了迅速发展。SERS技术具有极高的灵敏度和特异性，在生化分析、医学诊断、环境保护、食品安全等领域得到了广泛的研究。近日，宁波大学物理学院顾辰杰/姜涛团队，联合宁波大学附属第一医院肾内科边学燕团队，研究与开发了一种基于三维碳框架修饰银纳米颗粒(CarbonF /Ag NPs)的高度均匀、灵敏的SERS基底。实验表明，在最佳的CarbonF /Ag NPs基底上获得了良好的SERS性能，增强因子为3.26 × 10 ⁹ ，检测限为10 ^-12 M，SERS光谱均匀性好，相对标准偏差为9.61%。最后，将制备的CarbonF /Ag NPs基底用于检测临床样本中的UA浓度。与传统比色法对比，本工作所开发的CarbonF /Ag NPs基底可以很好地再现临床样本中的UA浓度趋势，具有较好的潜在应用前景。这项研究以“Reliable detection of uric acid in urine by SERS technique on three-dimension carbon framework decorated with Ag nanoparticles”为题发表在Journal of Molecular Liquids期刊上。

图1. CarbonF /Ag NPs基底制备示意图。

实验上，将明胶/硝酸银混合溶液均匀旋涂在硅基底上，高温退火后形成轻度Ag NPs修饰的碳框架，通过溅射额外Ag来优化Ag NPs的密度以获得最佳的SERS性能。随后以罗丹明6G(R6G)为拉曼报告分子，实验显示明胶/硝酸银的退火温度会显著影响明胶的碳化与硝酸银的分解进程。因此，研究人员讨论了600 ℃至800 ℃下碳化基底的形貌及其SERS性能，对比得出了最优的退火温度，相关结果如图2所示。

图2. 不同碳化温度下制备的CarbonF /Ag NPs基底形貌

为了得到更优异的SERS性能，将前置基底磁控溅射不同时间的银纳米颗粒，从SEM图可以看出退火之后的碳银基底具有良好的均匀性。而且随着溅射时间的变长，银纳米颗粒的粒径与密度逐渐变大，相关结果如图3所示。

图3. 磁控溅射不同时间Ag制备的基底形貌

研究人员通过对比溅射不同时间银纳米颗粒后基底的SERS信号得出了最佳的磁控溅射时间，为了进一步佐证上述实验结果以及解释热点形成机制，用FDTD模拟了各个基底表面在532 nm激光照射下的电场分布，相关结果如图4所示。

图4. 不同溅射时间制备的基底的SERS光谱及其表面电场分布的FDTD模拟结果。

研究人员用R6G作为拉曼探针，对最优基底的检测限以及均匀性进行了系统分析，相关结果如图 5 所示。

图5. 最优基底的SERS性能表征(R6G)

在获得最优的CarbonF /Ag NPs基底后，研究人员依次对尿酸水溶液与合成尿液中的UA进行了检测，拉曼检测结果都可以清晰的观察到UA的特征峰。在此基础上，研究人员从医院收集、检测了数位病患的实际尿液样本，并与医院临床使用的比色法进行了交叉验证，相关结果如图6所示。

图6. CarbonF /Ag NPs基底对尿酸的实际检测

综上所述，这项工作通过碳化和银溅射工艺制备了一种新型三维碳骨架，并在其表面修饰银纳米粒子，以R6G为拉曼探针，制备的最优SERS基底表现出优异的SERS性能，增强因子可达3.26×10 ⁹ ，最低检测浓度为10 ^-12 M，且SERS光谱均匀性好，相对标准偏差为9.61%。此外，该SERS基底成功检测了临床尿液样本中的UA浓度，与现有检测手段对比，表明所开发的CarbonF /Ag NPs基底可以很好地复现UA浓度的变化趋势，并可作为未来UA水平监测的即时检测(POC)工具。

银纳米颗粒修饰的三维碳框架SERS基底在尿酸检测中的应用

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