Angew：不对称Cu-N1O2高效电催化硝酸盐还原

催化计 · 公众号 · · 2024-08-17 16:00

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电催化讨论群-1： 529627044

在最近的 10 年人们在单原子催化剂的配位结构调控优化催化活性得到快速发展，但是目前的相关报道有关 Cu 单原子还原硝酸盐（ NO ₃ RR ）的催化剂通常关注于形成结构对称的 Cu-N ₄ 或 Cu-N ₃ ，而且人们对于单原子的配位结构和催化活性并没有很好的理解。

有鉴于此， 南京师范大学杨华军教授、唐亚文教授、彭方等 报道通过引入不饱和杂原子配位 Cu-O 和 Cu-N 的方式打破单原子位点的配位对称性，得到结构不对称的 Cu-N ₁ O ₂ 单原子催化剂。

本文要点

要点1. Cu-N ₁ O ₂ 单原子催化剂在电催化还原硝酸盐合成氨的反应中得到优异的法拉第效率（ ~96.5 % ），在 -0.6 V 过电势的产率达到 3120 μg h ^-1 cm ^-2 。

要点2. 通过原位拉曼光谱测试，发现催化剂有助于 NO ₃ ^- 聚集以及 *NO ₂ 选择性吸附。通过理论计算进一步说明表面偶极和轨道杂化效应促进了这些效果。这项研究展示了配位结构不对称与催化活性之间的关系。

Zhengxiang Gu, Yechuan Zhang, Yang Fu, Dandan Hu, Fang Peng, Yawen Tang, Huajun Yang, Coordination Desymmetrization of Copper Single-Atom Catalyst for Efficient Nitrate Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202409125

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202409125

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