▲第一作者：路文博
通讯作者：薛丁江、林原
通讯单位：中国科学院化学研究所
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202413429（点击文末「阅读原文」，直达链接）
物联网的迅速发展推动了室内光伏技术的快速进步。室内光伏电池能够吸收室内环境中的低强度光，产生微瓦到毫瓦级的电能，成为驱动低功耗物联网无线终端传感器的理想能源方案之一。硒由于其吸收光谱与室内光源的发射光谱高度匹配，成为室内光伏电池的理想吸收材料。然而，原料硒中易伴生窄带隙杂质碲，降低硒薄膜带隙，使其偏离室内光伏的最佳带隙，进而导致其室内光伏性能下降。因此，需要开发高效、简便且环保的方法来去除原料硒中的碲杂质，以提升硒室内光伏电池性能。1. 本工作揭示了硒的强抗氧化性能来源于其原子结构中的类镧系收缩现象。类镧系收缩使硒4p电子的有效核电荷数显著高于预期，使其电负性超过硫并远超碲，从而导致硒的氧化活化能显著高于硫和碲。2. 基于原料硒和杂质碲抗氧化性的差异提出了选择性氧化策略。该策略将挥发性碲杂质氧化成难挥发性二氧化碲，同时保持硒的易挥发单质形态。在热蒸发薄膜沉积过程中，使得二氧化碲留在蒸发源中，而只有挥发性的硒沉积到基板上，从而同时完成杂质的分离和高纯硒膜的沉积。3. 基于高纯硒薄膜构筑的室内光伏电池在1000 lux室内光源照射下效率达到20.1%，为现有报道硒室内光伏最高效率。未封装硒电池在大气环境中储存20000小时后效率未见明显衰减，展现出优异的稳定性。
图1. 硒的类镧系收缩及抗氧化性研究要点：该研究揭示了硒的强抗氧化性源于其原子结构中的类镧系收缩现象。类镧系收缩使硒4p电子的有效核电荷数显著高于预期，从而使硒的电负性超过硫，并远超碲，,从而导致硒的氧化活化能显著高于硫和碲。
图2. 选择性氧化策略原理要点：作者利用硒和碲抗氧化能力的差异，提出了一种选择性氧化策略，将难以去除的挥发性碲氧化为难挥发的二氧化碲，同时保持硒的易挥发单质形态。在随后的热蒸发沉积薄膜过程中，二氧化碲留在蒸发源中，只有挥发性的硒沉积到基底上，实现了杂质的有效分离，并成功制备了高纯度的硒薄膜。
图3. 选择性氧化处理前后材料表征要点：通过质谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和紫外可见吸收光谱等表征确认了碲杂质的完全去除。制备出带隙为1.88 eV的高纯度硒薄膜，完美匹配了室内光伏所需的最佳带隙。
图4. 高纯硒室内光伏器件性能及稳定性要点：基于高纯度硒薄膜制备的硒室内光伏电池在1000 lux室内光源照射下，实现了硒室内光伏的最高效率20.1%。此外，未封装器件在大气环境中放置20000小时几乎没有效率损失，展现出卓越的稳定性。该硒室内光伏电池还成功驱动了温度RFID电子标签，展示了硒室内光伏电池在物联网终端供电应用中的潜力。本研究揭示了硒的强抗氧化性能源于其原子结构中的类镧系收缩现象。基于原料硒和杂质碲抗氧化性的差异，提出了选择性氧化策略。该策略将挥发性碲杂质转化为难挥发性二氧化碲，同时保持硒的易挥发单质形态，使得在热蒸发沉积薄膜过程中，二氧化碲留在蒸发源中，而只有挥发性的硒沉积到基底上，同时完成了杂质的分离和高纯硒膜的制备。基于高纯硒薄膜构筑的室内光伏电池在1000 lux室内光源照射下，光电转换效率达到20.1%，为现有报道硒室内光伏最高效率。未封装硒电池在大气环境中储存20000小时后效率未见明显损失，展现出优异稳定性。此外，硒室内光伏组件在200 lux室内光照下输出功率可达16.3 μW，成功驱动了RFID温度电子标签等物联网无线终端。薛丁江，中国科学院化学研究所研究员，国家优秀青年基金获得者，中国科学院青年创新促进会优秀会员。2013年于中国科学院化学研究所获得博士学位。2013-2015年在华中科技大学（武汉光电国家研究中心）从事博士后研究工作。2018-2019年在加拿大多伦多大学从事访问学者研究工作。2016年入职于中国科学院化学研究所纳米结构与纳米技术院重点实验室，现任研究员。主要从事光伏材料与器件方面的研究工作。在Nat. Commun.、Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem.、Joule等期刊上发表SCI论文40余篇。担任《InfoMat》《Chinese Journal of Chemistry》《Carbon Neutralization》《eScience》《InfoScience》等期刊青年编委、中国可再生能源学会青委会委员。获得中国科学院优秀博士论文、中国科学院院长优秀奖等。林原，中国科学院化学研究所光化学实验室研究员，博士生导师，中国可再生能源学会光化学委员会常务副主委，中国可再生能源学会常务理事。1985年北京大学化学系毕业，1994年在中国科学院感光化学研究所获得博士学位。1999年入职中国科学院化学所担任研究员，博士生导师，光功能材料与光电化学研究组组长。研究方向包括染料/量子点敏化太阳能电池，半导体材料和光功能材料，离子液体和高分子材料以及光电催化材料等。多次承担国家自然科学基金项目、中科院七五、八五攻关项目、中科院知识创新重点方向性项目、科技部973项目和863项目等。目前正承担1项973课题、1项863课题和国家自然基金课题等。近年来，在SCI杂志上发表论文100余篇。申请中国发明专利20多项。
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