陕西师范大学何晓明、王秀娟AEM：通过提高HOMO能级，打造高性能锂-有机电池的双电子吩噻嗪基阴极

高分子科学前沿 · 公众号 · 化学 · 2024-09-17 08:01

正文

基于氧化还原活性p型吩噻嗪的有机阴极因其高电压输出和丰富的化学改性而在锂-有机电池领域受到越来越多的关注。然而，它们的容量通常仅限于每个分子一次氧化还原反应；而二阳离子态则会迅速分解，无法有效利用。

近日，陕西师范大学何晓明教授、王秀娟副教授报告了一种可扩展的吩噻嗪基聚合物（MPT-CC）合成方法，通过提高其最高占位分子轨道（HOMO）可充分利用双电子存储。研究显示，采用这种聚合物作为阴极的锂-有机电池在0.2 A g^-1的条件下显示出178 mAh g^-1的高比容量。此外，该聚合物还具有出色的循环稳定性，其在0.2 A g^-1下循环1000次后，可获得194 mAh g^-1的稳定容量，容量保持率≈100%。即使在2 A g^-1条件下循环10,000次，也能获得98 mAh g^-1的可逆容量。另外，它在MPT-CC//石墨全电池中的实际应用也得到了成功验证，同样显示出良好的性能。总体而言，这项研究为高性能储能设备的吩噻嗪基聚合物设计做出了重大贡献。

文章要点：

1. 该工作报道了一种基于吩噻嗪的聚合物（MPT-CC）作为高性能锂-有机电池（LOB）的双电子p型阴极。

2. 研究者的主要想法是使用氨基官能化的N-甲基吩噻嗪（MPT-NH2）与氰尿酰氯（CC）结合，以高效的方式提供所需的聚合物MPT-CC。研究发现，吩噻嗪骨架中两个胺基的存在可以有效地稳定双阳离子物种并实现可逆的双电子氧化还原反应，这在MPT-CC中可以很好地保持。

3. 因此，当用作LOBs的阴极时，MPT-CC在0.2 A g⁻¹时提供178 mAh g^−l的可逆容量，在报道的LOBs吩噻嗪基阴极中排名第一。此外，基于MPT CC的电极显示出优异的循环稳定性，在0.2 A g−1下的1000次循环后，容量为194 mAh g^−l。并且在2 A g⁻¹下进行10000次循环后，容量也达到了令人满意的98 mAh g^−l。此外，在MPT-CC//石墨全电池中也证明了其潜在的应用。这项工作是推动吩噻嗪材料用于高性能LOB的一项重大进展。