全球每年产生大量聚烯烃塑料固废，给生态环境带来了巨大压力。聚烯烃塑料，尤其是聚乙烯，因其稳定的化学结构和难以降解的特性，给环境带来了长期而深远的影响。因此，寻找高效、环保的聚烯烃废弃物处理方法已成为科学研究的重点。化学催化转化技术，尤其是通过加氢裂化将聚烯烃转化为高附加值的液态烷烃产品，因其能够实现废弃物的资源化利用，被视为一条具有广阔前景的解决方案。然而，现有的技术在能效、产品选择性和产品分布控制等方面仍存在明显不足，是制约该领域深入发展的瓶颈问题。
为了解决这些问题，济南大学陈国柱教授、高道伟副教授与苏州大学陈金星副教授的团队合作，研发了一种双功能催化体系。该体系由β沸石和分级Pt@Hie-TS-1沸石组成，具备匹配的酸性位点和微-介孔结构，能够高效地将聚烯烃废料转化为高附加值的液态烷烃。通过该催化体系，不仅实现了快速转化，还极大地缩小了产物分布范围，克服了传统催化转化过程中能效低、产品分布广泛的难题。相关论文以“Ultra-Narrow Alkane Product Distribution in Polyethylene Waste Hydrocracking by Zeolite Micropore Diffusion Optimization”为题，发表在Angewandte Chemie International Edition，文章的第一作者是济南大学博士研究生王帅。
反应过程中，聚烯烃首先在β沸石的Brønsted酸位点上发生裂化和异构化，生成的烯烃中间体随后在Pt@Hie-TS-1沸石的Pt位点上进行加氢反应。Pt@Hie-TS-1沸石的形状选择性是实现极窄产物分布的关键因素。沸石的微孔结构有助于特定尺寸的烯烃与Pt位点接触，而尺寸较大的烯烃分子则会返回β沸石进行二次裂化反应，从而进一步优化了产物的选择性。
通过对沸石的微-介孔结构进行精细优化，研究团队探讨了孔隙结构与反应转化率/选择性之间的标度关系，明确了在聚烯烃加氢裂化过程中实现最佳选择性与转化效率的孔隙参数。分子动力学模拟显示，沸石的微-介孔结构显著改善了烯烃分子的传质性能，从而加速了加氢反应，进一步提升了催化性能。
这种双功能催化体系在商用聚烯烃塑料的加氢裂化中表现出优异的催化效率，展现了聚烯烃废弃物的工业化催化回收的应用前景。
图1. 催化性能
图2. 沸石孔结构优化
图3. 分子动力学模拟
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论文信息：
Shuai Wang, Weichen Wang, Mingyu Chu, Daowei Gao, Yong Wang, Yipin Lv, Rongyao Wang, Lianghao Song, Huaiqing Zhao, Jinxing Chen, Guozhu Chen，Ultra-Narrow Alkane Product Distribution in Polyethylene Waste Hydrocracking by Zeolite Micropore Diffusion Optimization，Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202409288
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