Nano Lett. | 用于下一代高速多功能应用的超低热预算铁电存储材料与器件

英文原题： Innovative Ultra-Low Thermal Budget ZrHfOx Ferroelectric Films with Low-Temperature Phase Transition for Next-Gen High-Speed Multifunctional Devices

通讯作者： 陈琳（复旦大学），王天宇（山东大学）

作者： Yongkai Liu, Tianyu Wang*, Yifan Song, Kangli Xu, Ruihong Yuan, Zhenhai Li, Jiajie Yu, Jialin Meng, Hao Zhu, Qingqing Sun, David Wei Zhang, Lin Chen*

萤石结构薄膜中铁电性的发现引发了对铁电（FE）器件的新一轮关注。特别是基于 HfO ₂ / ZrO ₂ 的薄膜，在纳米尺度上展现出强烈的铁电特性，并与CMOS工艺具有优异的兼容性，使其成为下一代非易失性存储器器件的有力竞争者。目前的研究普遍认为，o相是铁电性的来源。然而，o相的亚稳态特性使其形成过程充满挑战，通常需要来自覆盖层的机械约束和高温退火（> 400 ℃），这增加了CMOS工艺集成的复杂性和成本。例如，高温工艺可能导致不良的扩散和界面化学反应，严重影响10 nm以下节点半导体工艺的良率。低热预算材料，如非晶氧化物半导体（AOS）和柔性基板，与铁电材料不兼容。此外，高温退火引发的死层问题可能显著降低铁电性能。因此，降低铁电器件的加工温度至300 ℃以下甚至更低具有重要意义。

在本工作中，作者团队 成功地制备了ZrHfOx（ZHO）薄膜，无需退火处理或封盖工艺，最高制备温度达到280 ℃ 。在五个关键领域进行了全面的研究： 结构表征、铁电性能、机制探索、极化开关动力学和应用开发。 低温ZHO薄膜表现出卓越的整体性能。ZHO膜经受了超过 10 ¹⁰ 次的极化循环而没有击穿，铁电极化翻转时间可能达到亚纳秒级别。此外，ZHO薄膜在4.55 ~ 473 K的温度范围内保持了优异的铁电性能，即使在423 K的高温下也表现出了优异的耐疲劳性能（循环次数超过 10 ¹⁰ 次）。进一步分析表明，ZHO薄膜的转变机制符合NLS模型，并提出了低温诱导o相合成的模型。无需退火处理的ZHO薄膜在工艺简化和性能优化方面具有巨大的潜力，为铁电器件在后端技术中的应用提供了新的可能性。

图1. 表征手段证明无需退火处理和封盖工艺的ZHO薄膜展示出o相的生成。

图2. 在不退火处理的情况下，通过调节Zr/Hf的生长结构，实现非铁电-铁电-反铁电的转变。

图3. ZHO薄膜开关动力学探究。