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牛！北京大学郭少军团队，三天两篇JACS！

微算云平台 · 公众号 · · 2024-12-28 08:18

正文

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成果简介

钾-碘电池因其高功率密度和环境可持续性，作为下一代电池技术的替代品显示出巨大的前景。然而，它们受到多碘化物溶解和多步骤电极制造过程的影响，导致严重的性能下降和大规模市场采用受到了限制。

基于此， 北京大学郭少军教授（通讯作者）等人 报道了一种简单的“溶液-吸附”策略，并制备了柔性Ti ₃ C ₂ (OH) _x 包裹碳纳米管纸（CNPs），用于有效的碘负载和电荷存储。所制备的电极成功地控制了可逆的I ₃ ⁻ /I ⁻ 氧化还原化学反应，具有大规模生产潜力。原位拉曼光谱、原位UV-vis光谱、非原位FT-IR和密度泛函理论（DFT）计算结果表明，CNP在锚定电化学活性碘（I ₃ ⁻ 和I ⁻ ）方面起着关键作用。同时，Ti ₃ C ₂ (OH) _x MXene的使用通过I···H-O分子内卤素键显著稳定的共价组分抑制了不良的多碘化物溶解。

测试结果表明，所制作的电极显示了高放电容量（在0.2 C下226 mAh g ⁻¹ ）和优越的循环稳定性（在10 C下循环1000次后容量保持率为83%）。此外，组装好的100 mA h软包电池在1 A g ⁻¹ 下进行100次循环（完全充/放电时间为10 min）后，具有130 W h kg ⁻¹ 的高能量密度和98%的超长循环寿命，这是快速充电和长寿命可充电电池的突破，同时保持了相当的能量密度。钾-碘电池系统的合理设计将成本降低到255 US$ kW h ⁻¹ ，为实现可持续和经济的电池技术提供了机会。

相关工作以《Robust I···H-O Intramolecular Halogen Bond Boosts Reversible I ₃ ^– /I ^– Redox Behavior for Sustainable Potassium-Iodine Batteries》为题发表在最新一期《Journal of the American Chemical Society》上。

值得注意的是，在2024年12月24日， 华中师范大学朱成周教授和北京大学郭少军教授等人 在 J. Am. Chem. Soc. 上发表了题为“Hydroxyl Spillover in Fe-Se Dual-Site Catalysts for Mixed Plastics Assay”的文章。

郭少军 ，北京大学博雅特聘教授，国家重点研发计划纳米前沿总体组专家（2024）、国家杰出青年基金获得者（2020年）、国家重点研发计划首席科学家（2021年）、北京高等学校卓越青年科学家（2023年）、英国皇家化学会会士（2018年）、全球高被引科学家（2014—2023年；化学、材料）、爱思唯尔中国高被引学者（2017—2023年；化学、材料）。

长期从事电能源化学、材料与关键技术研究。提出了材料应变调控催化理念，揭示了材料应变、电荷与催化的构效关联，创制了高效氢能催化剂体系，开发出自主产权国际领先水平的电解制氢和燃料电池器件，提升了氢电能源转换效率，推动了应变催化理念在燃料电池、氢能等领域的应用。以通讯作者身份在Nature、Science、Nat. Synth.、Nat. Mater.、Nat. Rev. Chem.、Nat. Rev. Mater.、CNS系列、PNAS/JACS/AM/Angew等高影响力期刊发表学术论文。

个人主页 ：https://faculty.pku.edu.cn/guoshaojun/zh_CN/index.htm

图文导读

MXene@CNP-I电极的可逆放电容量为226 mAh g ^-1 ，在0.2 C下循环100次后，其容量保持率为78.3%。而CNP-I电极具有较高的初始比容量（262 mAh g ^-1 ），循环后容量损失明显（50.1%）。在高电流密度下，MXene@CNP-I电极比CNP-I电极有更好的倍率性能（在10 C下为102.1 mAh g ^-1 vs 88.4 mAh g ^-1 ），表明Ti ₃ C ₂ (OH) _x 的引入增强了反应动力学。在1000次循环后，MXene@CNP-I电极的长期循环性能（83%）也优于CNP-I电极（65%）。

图1.形貌和结构表征

图2.电极性能

I ₃ ⁻ 作为主要的氧化还原物质，参与了随后的氧化还原过程。当CNP-I电极放电至下限时，I ₃ ⁻ 的强度持续降低并消失。I ₂ 信号的缺失突出了一步氧化还原反应（I ₃ ⁻ → I ⁻ ），其动力学速率比之前在其他可充电碘电池（I ₃ ⁻ → I ⁻ →I ₂ ）上的发现要快。在MXene@CNP-I电极上观察到类似的I ₃ ⁻ 和I ⁻ 的演化趋势，但因存在I···H-O分子内卤素键，其大部分峰值强度被保留下来。CNP-I电极显示随着循环的进行，I ₃ ⁻ 的吸光度显著增加，而MXene@CNP-I电极在循环后，该信号保持在相对较低的水平，表明由于I ₃ ⁻ 和-OH之间的分子内卤素键抑制了I ₃ ⁻ 的溶解。

图3.原位拉曼光谱和原位UV-vis光谱表征

图4.非原位XPS、非原位FT-IR和DFT计算表征

CNP||MXene@CNP-I全电池在0.2 A g ⁻¹ 下循环100次后保持98.4%的容量。同时，全币式电池在0.1、0.2、0.5、1、2、5、1和0 A g ⁻¹ 电流密度下的比容量分别为201.5、178.8、153.6、132.2、113.1、105.6和97.2 mAh g ^-1 。同时，全币式电池的比功率为1.02 kW kg ^-1 ，能量密度为378 Wh kg ^-1 （基于电极的总质量），这是具有高能量输出和高倍率性能的可充电电池的突破。在10 A g ^-1 的电流密度下，经过3000次循环后，全币式电池也实现了80.1%的循环寿命。

牛！北京大学郭少军团队，三天两篇JACS！

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