苏州大学，重磅Nature！

鉴于此，苏州大学王殳凹教授、王亚星教授和西北核技术研究院/湘潭大学欧阳晓平院士提出了一种微核电池结构，该结构通过将²⁴³Am并入发光镧系配位聚合物中而形成一个聚结能量转换器。这将放射性同位素与分子水平的能量转换器耦合，与传统结构相比，从α衰变能量到持续自发光的能量转换效率提高了8000倍。当与将自发光转化为电能的光伏电池结合使用时，可获得一种新型放射性光伏微核电池，其总功率转换效率为0.889%，单位活动功率为139微瓦每居里(μW Ci⁻¹)。相关研究成果以题为“Micronuclear battery based on a coalescent energy transducer”发表在最新一期《Nature》上。

早在一年前，苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室王殳凹教授团队联合清华大学、美国科罗拉多矿业大学、德国于利希研究中心、上海科技大学等放射化学领域研究人员，从六价镅的配位化学性质出发，设计了一例可精准匹配六价镅配位构型的无机缺位多酸簇合物。该多酸簇合物通过与六价镅离子间的强络合作用形成水溶性纳米级复合物，从而率先实现了水溶液中六价镅的超长时间稳定。研究团队据此发展了一种基于镧锕物种尺寸差异的新型超滤分离方法，可潜在应用于我国乏燃料后处理、放射性污染控制、放射性同位素分离纯化、放射化学诊断分析等系列重要任务中。该研究成果以“Ultrafiltration separation of Am(VI)-polyoxometalate from lanthanides”为题于2023年4月20日发表在《Nature》期刊上

【材料制备与表征】

图1对比了传统的核电池结构（其中放射源与能量传感器和光伏电池分开）和新的聚结能量传感器模型。突出的关键区别是α放射性同位素与传感器单元的接近度，从而提高了能量传输效率。在聚结模型中，α粒子将其能量直接沉积到附近的Tb³⁺离子中，从而减少能量损失并通过辐射复合增强光子发射。

研究重点是合成含铽配位聚合物晶体(TbMel)，并将²⁴³Am放射性同位素掺入晶格，从而生成²⁴³Am浓度不同的TbMel%Am样品（0.4%、1%、5%、10%）。这些样品可使放射性同位素与发光中心直接耦合，实现放射性同位素发射的α粒子与换能器材料中的Tb³⁺离子之间的分子级相互作用。化合物的关键合成步骤包括将Tb(NO₃)₃•6H₂O溶解在水中并加入苯六甲酸(Mel)，从而形成大的无色或淡黄色晶体，具体取决于Am掺杂的水平。通过晶体学研究、吸收和发射光谱以及显微摄影，对²⁴³Am的整合进行了仔细控制和验证。

单晶X射线衍射证实TbMel和²⁴³AmMel是同型的，具有相似的三维框架，由Tb³⁺/Am³⁺离子通过Mel配体连接而成。这种具有可调放射性同位素浓度的固溶体能够精确研究α粒子与发光中心之间的相互作用。光谱技术进一步支持了Am³⁺掺入的验证，该技术显示出与²⁴³Am的5f-5f跃迁相对应的不同发射带。此外，随着Am掺杂浓度的增加，显微图像捕捉到了晶体颜色的变化（从无色到黄色）。

图1.两种不同架构的无线电光伏电池

图2展示了TbMel的晶体结构和Am和Tb原子之间的相应距离，以及自发光特性的光谱分析。1％Am样品在黑暗环境中表现出肉眼可见的强烈绿色自发光，这种效果归因于²⁴³Am的α粒子与Tb³⁺离子的核外电子之间的非弹性碰撞。随后发射的光子与Tb³⁺发光光谱相匹配，证实了从α衰变到光发射的有效能量转移。1％Am样品的辐射到光子的转换效率计算为3.43％，明显高于用于α粒子的典型液体闪烁体，后者的效率不到1％。这代表了材料将核能转化为光的能力的重大改进。

图2.TbMel:1%Am样品的自发光特性的合成和表征

【蒙特卡罗模拟和能量转换评估】

蒙特卡罗模拟用于评估聚结能量换能器模型与具有外部α放射源的传统模型的能量转换效率。模拟证实，在聚结模型中，97%的α粒子与换能器单元(Tb³⁺离子)相互作用，从而实现高效的能量转换，而在传统模型中，大多数α粒子由于自吸收而丢失。这些模拟量化了α粒子在穿过材料时的动能，并说明了能量是如何在换能器内沉积的。比较表明，传统架构与聚结模型之间存在明显差异，传统架构中只有一小部分α粒子与换能器相互作用，而聚结模型中几乎所有来自α衰变的能量都被捕获和转换。图3详细比较了传统²⁴³Am金属源模型与新型聚结能量换能器模型之间的能量转换。其中包括α粒子轨迹、能量沉积曲线和通量分布。蒙特卡罗模拟结果表明，在聚结模型中，几乎所有α粒子都与换能器材料相互作用，导致能量沉积和自发光显著增强。

图3.²⁴³Am金属源模型和聚结能量转换器模型之间能量转换的实验和蒙特卡罗剂量评估

【放射性光伏电池的功能】

开发的放射性光伏微核电池利用聚结能量传感器的自发光通过钙钛矿薄膜光伏电池发电。选择光伏电池是因为其具有良好的特性，包括窄带隙和长载流子寿命，这使得它能够高效地将自发光转化为电能。图4说明了放射性光伏核电池的结构和性能。最终的微核电池实现了0.889%的总功率转换效率，单位活动功率为139 μWCi⁻¹，远远优于以前的设计。值得注意的是，仅使用11 μCi的²⁴³Am就实现了这一效率，突显了该技术在传统电池不切实际的应用中提供持久可靠的电源的潜力。

图 4. 放射性光伏核电池的特性

【总结】

作者成功展示了一种基于聚结能量换能器的微核电池新架构，显著提高了α粒子能量转换效率。通过将²⁴³Am等放射性同位素直接嵌入发光配位聚合物的晶体结构中，研究人员能够实现与传统设计相比8000倍的能量转换效率提高。使用蒙特卡罗模拟证实了这种设计的理论优势，实验结果表明，当与钙钛矿光伏电池集成时，具有强大的自发光性能和令人印象深刻的功率转换效率。

总体而言，聚结能量换能器为增强基于α放射性同位素的微核电池的性能提供了一种有希望的解决方案，为遥感、医疗设备和太空探索等需要持久、可靠的电源的领域提供了潜在的应用。

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