尽管目前光热响应材料取得了一定的进步，但利用太阳能驱动的相变诱导水凝胶进行废水净化的研究受到其层次结构设计不足导致稳定性有限和集水率低等因素的制约。为了解决这些问题，四川大学金勇教授团队采用了一种受生鸡蛋结构启发的逐步结构设计，利用N-异丙基丙烯酰胺（NIPAAm）、N,N-二乙基丙烯酰胺（DEAAm）、羧甲基壳聚糖（CMCS）和改性石墨烯氧化物（mGO）制备了球形夹层水凝胶（SSH），该水凝胶具有三层结构，能够实现可逆相变诱导的水净化。得益于SSH水凝胶中多层球形夹层结构及其内部丰富的多功能基团作为吸附位点，该水凝胶展现出优异的抗污染、杀菌和净化性能，能够有效处理受到微塑料、微生物、油类、金属和染料污染的废水。通过调控各层的下临界溶液温度（LCST），太阳能驱动的SSH能够通过从内层到外层的逐步净化高效去除杂质，最终实现可调节的淡水生产，其最高产率在一个太阳光下可达28.07 kg m−2 h−1。此外，具有蛋壳状结构的太阳能驱动SSH水凝胶在增强机械性能和抗破坏性方面也具有额外优势，能够实现多次高效重复使用。因此，本研究提出了一种有效的逐步结构设计方法，为未来便捷制备的太阳能驱动水净化器的发展提供了新的思路。金勇教授团队长期围绕水凝胶、离子凝胶、聚氨酯等基材开发各种性能和多种特殊功能材料（J. Mater. Chem. A, 2023, 11, 26063、J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 23916-23928；Adv. Funct. Mater. 2023, 2301921；Chemical Engineering Journal 456 (2023) 141082、Chemical Engineering Journal 476 (2023) 146840、Chemical Engineering Journal 438 (2022) 135596；Nano Energy 104 (2022) 107962；ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 39120−39131、ACS Appl. Mater. Interfaces 2023, 15, 35469−35482）。
在这项工作中，他们设计了分层水凝胶（球形夹层水凝胶，SSH），通过逐步原则整合了热响应、抗污染、抗菌和优异的净化性能，以应对各种污染源。鉴于单一结构水凝胶在废水净化中的效果有限，从生鸡蛋的分层结构中获得灵感，以增强球形夹层水凝胶（SSH）的性能。
图1. SSH水凝胶净水示意图
图2. 光触发释水性能。(a)具有不同层的水凝胶的UV-vis-NIR吸收光谱。(b)不同层数水凝胶的表面温度随着暴露时间的增加而增加。(c)具有不同层的溶胀的SSH的DSC热分析图。(d，f)吸水后在43℃加热前后SSH水凝胶的水渗出行为的图像。(e)完全吸水(左)和释放水后(右)的SSH水凝胶的形状。(g，i)通过红外照相机测量SSH水凝胶的表面温度。(h)36℃下SSH水凝胶上的水接触角(WCA), (j)不同温度下SSH水凝胶的水释放行为和(k)水收集速率。(l)在25℃下完全吸水的SSH水凝胶的水释放动力学。
图3. SSH 废水修复评估。(a) SSH 水凝胶处理前后微塑性溶液的光学显微镜图像。(b) SSH 水凝胶处理前后混合废水溶液（油菜籽-微塑性溶液）的光学显微镜和接触角 (CA) 图像（中间）。(c) SSH 水凝胶对R6G 的吸附行为。(d) SSH 处理 R6G 溶液的拟一级和 (e) 拟二级动力学模型。(f) SSH 水凝胶处理前后不同离子废水浓度变化。(g) SSH 水凝胶处理一次和两次前后不同种类重离子溶液浓度变化。(h) SSH 水凝胶处理前后不同水源废水（湖 1：兴隆湖、湖 2：东湖和锦江）的电导率。(i) SSH 水凝胶的净化机理。
该研究成果以题为“Solar-driven spherical sandwiched hydrogel with reversible phase transition-induced egg-structure for highly efficient and stable water harvesting and purifying”在《Chemical Engineering Journal》上发表，第一作者为四川大学轻工科学与工程学院博士生梅江洋，金勇教授为本论文的通讯作者。该项研究也得到了国家自然科学基金及四川省科技支撑计划等项目的资助。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.155505
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