本文介绍了北京量子信息研究院和清华大学合作发表的关于单层WS 2 微腔中激子极化子的超快非线性动力学的研究。研究采用角分辨瞬态反射光谱法，直接描绘了室温下人工势能景观限制的激子极化子的超快非线性动力学。实验和模拟结果一致表明，在最初几ps内出现显著蓝移，随后在几十ps内返回平衡态。文章还探讨了影响瞬态非线性响应的因素，并提取了衰减时间等关键数据。结合过渡金属硫属化合物的优异热稳定性和超快非线性增强，基于mesa腔的实现有望引领超快非线性器件的发展。
介绍了现代凝聚态物理学中寻找具有显著光学非线性响应的新物质状态的需求，以及激子极化子在这一领域的研究现状。另外也提到了二维过渡金属硫族化合物（TMDs）在室温操作候选材料中的优势。
阐述了Sanjib Ghosh研究员和熊启华教授合作发表的关于单层WS 2 微腔中激子极化子的超快光学非线性的研究，该成果揭示了受势能景观限制的激子极化子的非线性响应超快动力学。
通过图表详细介绍了研究中涉及的微腔结构、极化子色散、时间分辨的激子极化子、不同mesa腔中的瞬态非线性、时间动力的上升过程等内容。
总结了本研究通过角分辨瞬态反射率测量直接描绘了室温下单层WS 2 微腔中被人工势能景观限制的激子极化子的超快非线性动力学的成果，并探讨了其潜在的应用前景。
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【研究背景】
在现代凝聚态物理学中，源于传统材料中光子弱相互作用的特性，寻找具有显著光学非线性响应的新物质状态一直是一个主要研究方向。激子极化子被认为是在固态系统中产生强相互作用光子的有前景候选者，它是微腔中强光-物质耦合所产生的杂化玻色子准粒子。由于其激子部分带来的强非线性和光子成分导致的低有效质量，激子极化子在从基础科学（如Bose–Einstein凝聚、非经典光和超流）到基于极化子的应用（包括低阈值极化子激光器和全光开关）等诸多领域都得到了密集研究。然而，由于传统的III-V族半导体材料存在较小的激子结合能，它们无法在室温下保持热稳定性。在室温操作的候选材料中，二维过渡金属硫族化合物（TMDs）引起了极大关注。这是因为它们具有更大的激子结合能、更高的振荡强度和在光泵浦下的优异稳定性。这些特性使它们成为将极化子物理学和器件应用引入室温的合适平台。然而，与传统半导体相比，TMD微腔中极化子的非线性相互作用仍然相对较弱，这是由于其相对较小的激子玻尔半径，限制了其在非线性器件应用中的潜力。
得益于TMD系统中强激子效应所带来的多样化高阶激发态的扩展玻尔半径，增强的极化子相互作用已在多种体系中成功实现，例如三激子极化子、Rydberg极化子、带电双激子极化子、极化子极化子以及moiré或偶极极化子。尽管通过这些方法已证明了增强的极化子非线性，但由于高阶激发态本征上的低振荡强度，仍然需要低温操作条件。另一个增强极化子相互作用的策略是将极化子分布局域到微米或亚微米尺度的确定性小区域。这种方法不依赖于激子玻尔半径，因此有潜力提高热稳定性。由于受到等离子纳米腔中模式分裂和Fano干涉的相干杂化的限制，带有人工光子结构的TMD微腔对于在强耦合中进一步发展实用的光电器件具有重大前景。尽管稳态功率依赖测量揭示了室温下的高非线性，但对人工空间限制势下的极化子动力学的全面理解仍然未被充分探索。具体而言，非线性增强的超快时间尺度及影响限制激子极化子瞬态非线性的相关因素尚未完全阐明。这些研究将为研究基于极化子的超快非线性光子学和利用单光子进行全光开关奠定基础。
【成果介绍】
鉴于此，北京量子信息科学研究院的Sanjib Ghosh研究员和清华大学熊启华教授合作发表了题为“Revealing Ultrafast Optical Nonlinearity of Trapped Exciton Polaritons in Atomically Thin Semiconductors”的论文在Nano Letters期刊上。该工作采用角分辨瞬态反射光谱装置，在室温下研究了单层WS2微腔中经光刻实现的势能景观限制的激子极化子的非线性响应超快动力学。通过直接监测在非共振激发下随泵浦-探测延迟时间演化的s态极化子能级，证明了在最初几ps内出现显著的蓝移，随后在几十ps内逐渐返回平衡态，这与理论结果一致。进一步研究了影响瞬态非线性响应的因素，注意到随着陷阱尺寸减小或激子分数增加，几ps内的蓝移更加显著。通过提取衰减过程的超快时间尺度，证明所有衰减时间值在2.0至6.0 ps范围内。关于非线性动力学的上升过程，发现达到瞬态非线性峰值的时间随激子-光子失谐而变化，而非陷阱尺寸，这类似于实验测量的限制极化子的弛豫动力学。通过应用形式线性响应理论，可以有效地重现极化子动力学中上升时间对激子-光子失谐和陷阱尺寸的依赖性。
【图文导读】
图 1. 微腔结构和极化子色散。 (a) 样品结构示意图。(b, c) 4.5和6.5 μm的角分辨反射率映射。
图 2. mesa腔中相互作用的激子极化子的时间分辨。 (a) 在mesa腔中研究其超快响应所采用的时间分辨和动量分辨实验装置的示意图。 (b) 无（左面板）和有（右面板）光泵浦的角分辨瞬态反射率图。 (c) 4.5 μm mesa腔的s态极化子实验时间分辨反射光谱扫描。(d) s态极化子的模拟时间分辨光谱扫描。
图 3. 不同mesa腔中s态的瞬态非线性。(a, b) 在激子-光子失谐为-75和-42 meV时，不同陷阱尺寸下s态能量位移随时间延迟的演化。(c) 不同mesa腔中超快非线性动力学的衰减时间。 (d) mesa腔中非共振激发下种群弛豫过程的示意图。
图 4. mesa腔中时间动力学的上升过程。 (a) 不同mesa腔中超快非线性动力学的上升时间。(b) 4.5 μm陷阱在不同时间延迟下的导数反射信号ΔR/R。 (c) 4.5 μm mesa的导数信号强度随延迟时间的演化。 (d) -42和-75 meV mesa腔中相同陷阱尺寸下模拟的极化子种群时间演化。 (e) 相同陷阱尺寸下，从mesa腔中模拟的极化子动力学提取的上升时间与激子-光子失谐的关系。 (f) 在-42和-75 meV mesa腔中，从模拟的极化子动力学提取的上升时间与陷阱尺寸的关系。
【总结展望】
总之，本工作通过采用角分辨瞬态反射率测量，直接描绘了室温下单层WS2微腔中被人工势能景观限制的激子极化子的超快非线性动力学。实验和模拟的时间分辨反射率谱图一致地证明了在最初几ps内出现显著蓝移，随后在几十ps内返回平衡态。通过监测不同mesa腔中能量蓝移随时间延迟的变化，直接观察到了在超快时间尺度上，随着mesa尺寸减小和激子-光子失谐增大，非线性变得更加显著，这就是据作者所知的首次报道。通过对瞬态非线性衰减过程进行单指数拟合，提取了不同mesa腔中的衰减时间，其范围在2.0至6.0 ps之间。此外，mesa腔中瞬态非线性和受限极化子超快种群的上升时间主要受激子-光子失谐的影响，而非mesa尺寸，这与基于形式线性响应理论的模拟结果一致。结合出色的热稳定性和超快非线性增强，基于过渡金属硫属化合物的mesa腔有望引领在经典和量子区域中实现超快非线性器件。
【文献信息】
Yuan Luo, Yutian Peng, Lingyu Tian, Zhiyuan An, Haiyun Liu, Yuzhong Chen, Sanjib Ghosh, Qihua Xiong. Nano Lett. 2024.文献链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04195上海昂维科技有限公司现提供二维材料单晶和薄膜等耗材，器件和光刻掩膜版定制等微纳加工服务，以及各种测试分析，欢迎各位老师和同学咨询，竭诚做好每一份服务。
