天津大学戚羽霖教授课题组发表ES&T | 解析激发效应下陆海界面有机碳的埋藏和转化机制

摘要

溶解有机质（DOM）是水环境中储量最大的碳库，激发效应会显著影响DOM储库的动态变化。人类活动和土地利用类型等多种外部因素也时刻影响着陆海界面激发效应的方向和强度。本研究对环渤海地区海陆界面以及降雨、污水排放、污染物释放等特殊事件影响下的有机碳降解规律展开研究。以Suwannee River天然有机物（SRNOM）为背景，引入各种外部环境样品，追踪有机碳的变化。通过室内实验并结合光谱、色谱、质谱和同位素等手段，量化了海河流域有机碳的激发效应，并揭示了激发效应导致的有机碳来源、分子组成和结构的变化规律。 激发效应在水生系统中广泛存在，特别是在河口区域，并且新污染物对激发效应的影响也不可忽视。河口区域的激发效应较强，是研究海洋碳收支不平衡的重要区域，而近岸海水区域则体现出负向的激发效应，导致了海洋稳定的碳汇。环境中营养盐和DOM组成都对激发效应产生影响。在激发效应过程中，DOM从腐殖质类物质向类蛋白质物质转变，碳源也逐渐从陆源向微生物转化，含羧基和杂原子的DOM更容易被降解，特殊的参数和分子标记物也可以追踪激发效应的响应。研究表明激发效应可以部分解释水生系统的碳收支失衡，为碳周转提供了理论和实验支持，并为沿海地区碳循环提供了新的见解。

亮点

• 通过室内模拟实验讨论了陆海界面的激发效应，首次以环境中有机碳为引物，探究其影响下惰性有机碳的来源，分子组成和结构规律。
• 正向激发效应在一定程度上解释了沿海地区碳汇的“缺失”，而负向的激发效应则促进了海洋碳库的形成。
• 通过FT-ICR-MS和LCMS等质谱技术探究了激发效应中典型有机分子及其结构的变化规律，并明确了该过程中的特征标志物。
• 结合PLS-SEM模型确定了激发效应中的典型有机分子参数，以此示踪激发效应的发生和环境影响。

要点图例

图1 研究技术路线，包括采样区域，培养实验，样品测试和数据分析

图2 混合样品中 δ ¹³ C _DOC 和 C _org / N _total 的 值以及这些值在激发效应前后的变化

图3 使用表面增强拉曼散射基底在400至2000 cm ⁻¹ 波长范围内测量拉曼光谱，揭示在培养过程中DOM结构的变化

图6 偏最小二乘结构方程模型揭示不同环境介质中DOM的变化、激发效应、响应物质以及碳源之间的相互作 用