Angew：闪速加热调节单原子配位环境助力双功能氧电催化

催化计 · 公众号 · · 2024-08-22 08:30

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理性设计修饰在碳载体上的过渡金属单原子催化剂需要精确的放置含过渡金属原子的分子，但是通常在热解处理过程中发生结构坍塌，导致堵住单原子，这个问题导致如何控制单原子的利用效率和配位环境变得非常挑战。

有鉴于此， 南京航空航天大学彭生杰教授、东华大学覃小红教授 / 季东晓研究员 等提出了一种闪速加热处理方法进行原子表面吸附，从而能够进行预先设计碳纳米纤维结构，并且在加热过程中保持结构的稳定，阻止可能发生的结构坍塌问题，并且能够通过不同的闪速加热处理过程中分别形成四配位或五配位氮原子。

本文要点

要点1. 理论计算和原位 Raman 光谱表征结果显示五氮配位 Co 单原子（ Co-N ₅ ）位点比四氮配位 Co 单原子（ Co-N ₄ ）在 ORR 催化反应中具有较低的能垒。这种闪速处理方法得到的 Co-N ₅ 位点完全暴露在表面，实现了优异的原子利用效率。

要点2. Co-N ₅ 催化剂在碱性条件的催化反应 TOF 达到 65.33 s ^-1 ，比 20 % Pt/C 催化剂高 47.4 倍。多孔柔性碳纳米纤维催化剂显著改善 Zn- 空气电池的性能，峰值功率密度达到 273.8 mW cm ^-2 ，具有非常高的比容量（ 784.2 mAh g ^-1 ），稳定性达到 600 h 。这种柔性纤维 Zn- 空气电池能够作为可穿戴器件的功能单元，说明这种材料在柔性电子学领域的应用。

Qingliang Luo, Kangkang Wang, Qiangqiang Zhang, Wei Ding, Rongwu Wang, Linlin Li, Shengjie Peng, Dongxiao Ji, Xiaohong Qin ， Tailoring Single-Atom Coordination Environments in Carbon Nanofibers via Flash Heating for Highly Efficient Bifunctional Oxygen Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202413369

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202413369

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