在扫描透射电镜(STEM)中,相干成像和非相干成像是两种互补的成像模式,它们体现了波粒二象性的特点。
相干成像利用电子波的相干性,通过电子束与样品的相互作用产生干涉图像。这种成像模式可以获得高分辨率的结构信息,适用于研究晶体结构、原子排列等。
非相干成像利用电子与样品的非弹性散射,获得样品的化学组成和电子结构信息。这种成像模式不依赖于电子波的相干性,适用于研究样品的化学特性。
相干成像和非相干成像是互补的。相干成像侧重于结构信息,非相干成像侧重于化学信息。结合两种成像模式可以获得更全面的样品信息。
图1：HR-CTEM 形式的相干成像（a）和通过 HAADF-STEM 对C 支撑膜上的Au 纳米颗粒（NPs）进行的非相干成像的比较，Cs校正（分别为物镜和聚光镜）和200 kV。虽然非晶态碳导致CTEM 具有强烈且变化的背景对比度，但Z对比度图像仅表现出更强的对比度，甚至可以看到单个Au原子（三个原子用箭头标记）。Development of quantitative diffraction and imaging based techniques for scanning transmission electron microscopy为了更好的理解下文所讨论的内容，这里提前列出一些专业术语的解释。
相干成像 (Coherent Imaging): 当检测到的电子之间存在"恒定的相位关系"时会出现相干成像。相干成像特点包括：(1) 离焦时出现衬度反转；(2) 界面和表面存在干涉条纹；(3) 晶体楔区存在等厚条纹。相干成像会产生高图像分辨率。
非相干成像 (Incoherent Imaging): 当从物体上不同点发射的电子之间没有"恒定的相位关系"时会出现非相干成像。非相干成像特点包括：(1) 没有离焦的衬度反转；(2) 界面和表面没有干涉条纹；(3) 晶体楔区没有等厚条纹；(4) 高原子序数灵敏度。非相干成像可以获得更高图像分辨率。
部分相干成像 (Partial Coherent Imaging): 当相干宽度小于样品的非相干宽度时会出现部分相干成像。部分相干成像具有相干和非相干特征兼有的特点。使用薄环形探测器可以实现部分相干成像,从而获得高分辨率细节。
环形暗场成像 (Annular Dark-Field, ADF) 探测器: ADF探测器收集大角度散射电子,可以获得非相干Z衬度成像。ADF探测器的内收集角度越大,其成像特性就越趋向非相干。
互补明场成像 (Complementarity Bright-Field, cBF) 探测器: cBF探测器可以视为无数小型BF探测器的总和,其探测器函数接近δ函数。cBF图像强度可视为所有相位衬度BF STEM图像强度的叠加。
STEM成像的灵活性可提供多种策略成像，但STEM检测器可产生完全不同的衬度、极限分辨率和化学元素灵敏度。
尽管可同时采集多个STEM图像，但根据特定的探测器尺寸和配置，这些图像的解释可能完全不同。例如，当ADF检测器的内收集角度（inner collection angle）增加时，ADF及其相应的cBFSTEM图像的特性从相干相位衬度变为非相干Z衬度。对于支撑在超薄非晶碳薄膜上的重金属原子，即使是低角度ADF图像，也揭示了金属原子的一定程度的Z衬度，并展示了非相干成像的特性。
HAADF探测器对负载金属催化剂成像，已被证实有非相干成像的特性。非相干成像特性包括：（1）没有离焦的衬度反转，（2）界面和表面无干涉条纹，（3）晶体楔区无等厚条纹，（4）高原子序数灵敏度。此外，如果避免了电子通道效应，薄样品的HAADF图像中的图像强度可能会随着样品厚度的增加而线性增加。
基于成像理论，对于相同的透镜系统，非相干成像比相干成像产生更高的图像分辨率（Scherzer，1949）。备注：Scherzer的理论依据:在理想的无像差条件下,非相干成像的分辨率可以达到相干成像的1.4倍。这是因为非相干成像不受相干性引起的衍射限制,而仅受到透镜像差的限制。在实际STEM系统中，相干成像和非相干成像的分辨率差异可能不如理论预测那么明显。
当使用ADF探测器对区轴晶体样品进行成像时，情况变得可疑：采集的图像是相干的还是不相干的？问题的关键在于是否知道ADF探测器用于非相干成像的确切的内收集角度。
早期的计算结果显示（Engel1974），如果ADF探测器收集了所有散射的电子，那么就会显示非相干成像特性。但问题是，由于需要入射电子束的大会聚角才能实现原子分辨率成像，因此无法将散射电子与非散射电子分开。例如，当校正高阶透镜像差时，即使用200keV电子，入射照明锥也可能扩展到70-100 mrad。
因此，只要ADF检测器的外角（outer angle）足够大，就可以根据相应cBF图像的特性来理解ADF图像的特性（这个假设意味着，大于 ADF 检测器外角的角度散射的电子的信号强度可以忽略不计）。
cBF探测器可以被认为是许多小型探测器的总和，其探测器函数接近delta函数，因此cBF图像强度可以被认为是使用这些无限小的 BF STEM 探测器获得的所有相位衬度STEM 图像的强度之和。cBF的衬度以及相应的ADF图像的衬度由所有相位衬度BF STEM 图像的总和控制。
基于互易原理，cBF STEM 图像应等效于使用非相干照明光阑获得的 TEM 图像，其大小由相应的 cBF 探测器的大小决定。通过分析样品上非相干的TEM聚光镜光阑的相干长度（coherence length），可以理解 cBF（ADF）STEM 图像如何通过简单地连续增加cBF检测器的尺寸而从完全相干变为完全不相干。
此外，在 ADF STEM 图像中，较大的特征可能由非相干成像理论解释，而较小的特征必须由相干成像理论解释。从这个角度来看，超高分辨率 ADF STEM 图像始终包含相干和非相干成像细节。
假设检测到的电子的强度分布在半径为 uC的圆盘状cBF 探测器上是均匀的，对应的收集角为θC。这种假设远远高估了在大散射角下检测到的强度。
在实践中，每个探测器像素的电子强度应由合成的动态电子衍射图谱确定，这取决于晶体结构和取向、样品的厚度、电子探针特性等。然而，通过使用这种简化的模型，可以轻松估计cBF和相应的ADF STEM 图像中存在的横向相干/非相干的宽度。
对于不相干的TEM聚光镜光阑，样品的不相干性和相干宽度可以用Xi = λ/θC 和 XC = λ/（2πθC） 来近似计算（Spence，2013），其中θC 对应于 ADF 检测器的内收集角或cBF检测器的外收集角。
备注：样品的相干宽度 (Xi)，指的是样品中电子波的相干性范围,即相干性横向尺度。它决定了样品中可以产生干涉和衍射的区域大小。相干长度 (XC)，指的是电子波在样品中保持相干性的纵向尺度。它决定了样品中可以产生干涉和衍射的深度范围。
如果样品的非相干宽度 >Xi，相应的 cBF 和ADF STEM 图像可以近似解释为非相干成像。另一方面，如果样品的相干宽度 C ，相应的ADF和cBF STEM 图像都可以解释为相干成像。对于长度尺度介于这两个数字之间的情况，图像同时具有相干和非相干特征。
为了直观地了解STEM图像的这种复杂性质，图1显示了100keV电子的不相干性和相干宽度对 cBF 探测器角度的依赖性。
很明显，对于小型 cBF 探测器（对应于小的ADF 内部探测器角度），大多数高分辨率特征是由于相干成像。另一方面，对于非常大的 cBF 探测器（对应于较大的ADF内部探测器角度），即使是亚埃特征也可用非相干成像理论来解释。
图2还表明，如果使用较小的探头尺寸（例如ac-STEM探头）来提高图像分辨率，则必须使用ADF探测器大得多的内收集角度来实现非相干成像。如果使用非常小的电子探针，则通过改变ADF检测器的内收集角度，相应的图像从主要相干成像变为主要非相干成像。
由于互易原理适用于能量损失小（例如，声子激发）的非弹性电子散射，因此上述讨论适用于实验观察到的薄样品的STEM图像。
对于能量损失较大的电子，非弹性散射电子不会产生相干干涉。尽管基于简单的模型假设，但可以了解有关相干/非相干 STEM 成像的一般概念以及探测器尺寸是如何影响成像的。
事实上，Rayleigh （1896）详细讨论了光学显微镜的非相干成像和相干成像之间的区别。当从物体上不同点发射的光之间没有“永久相位关系”时，就会出现非相干成像。对于不发光的物体，Rayleigh指出，使用由聚光镜提供的会聚光源将导致有效的非相干成像。聚光镜的大会聚角导致横向相干宽度较短，有效地破坏了相邻点之间的相干性，并为非相干成像提供了非常好的近似值。尽管非相干成像提供了直观的图像解释，但它包含的样品信息比相干成像少。
图 2.计算相干性、部分相干性和非相干宽度对 ADF 探测器内收集半角的依赖性。计算假设 ADF 探测器具有完全相干且无限小的入射电子探针和极大的外部收集角。图像特征的不相干性在很大程度上取决于 ADF 探测器的特征大小和内收集角度。
在实践中，不相干性和相干宽度都取决于样品的性质：STEM探测器平面上的投影强度分布控制了ADF探测器的最小内探测器角度，从而提供不相干成像特性。由于散射截面的角度依赖性对于不同的原子柱和结构是不同的，因此当在样品上扫描电子束时，ADF 图像中的非相干宽度应该不同。
一般来说，对于那些将弹性电子散射集中到较小角度的结构，非相干宽度会更大。使用薄环形探测器时，相干和非相干宽度都显著增加，从而实现高分辨率细节的部分相干成像。在这种情况下，可以利用部分相干成像的特性来识别样品的感兴趣特征（Cowley，2001）。可以有效地利用一系列TAD（薄环形探测器）图像的数字处理来获得图像衬度和分辨率。
目前已经广泛地进行了布洛赫波和多层计算，以了解HAADF探测器的非相干成像的性质。这些广泛研究的结果表明，大尺寸HAADF 探测器能有效地抑制横向（垂直于电子束行进方向）相干性。然而，需要声子散射（单加多）来破坏纵向（沿电子束）相干性。
振动原子仅协调其最近的沿晶体样品的原子柱的运动，并且没有长程协调。
因此，一个由“雪茄状”波包组成的相干体积（Treacy&Gibson，1993），这些波包在横向上很窄，但在入射束方向上高度拉长，可以被可视化以产生协调的声子散射。即使在动态衍射效应占主导地位的厚晶体中，HAADF检测器的大角度范围也能使强度变化平均化，使其对多种散射效应不敏感。
Bloch 波分解分析表明，高度局域化的1s态与原子核的相互作用更有效，导致比束缚较不紧密的2s态更多的大角散射事件。因此，在1s和2s状态之间的大散射角下产生的干扰在BF/DF TEM图像中产生实验观察到的厚度条纹被抑制了。
但动态衍射效应仍然存在，因为电子探针在整个样品深度中与原子柱的相互作用并不相等。因此，HAADF强度随样品厚度的增加而单调增加，但由于吸收1s状态和当电子沿原子柱向下传播时电子探针展宽，HAADF强度很快达到饱和点。
当一个足够小的电子探针入射到区轴晶体上时，可以很容易地从实验中观察到，假设电子探针正好位于原子柱上时，整个衍射图案会变亮并“膨胀”。另一方面，当电子探针位于通道（原子列之间）时，散射电子的强度显着下降，这就是可以对非常薄样品的原子分辨Z衬度（STEM图像）进行“直观解释”的原因。当样品厚度增加时，这种对Z衬度ADF图像的直观解释可能会变的无效。
对于薄样品，Bloch波和多层模拟都产生了相似的结果。然而，对于较厚的样品，Bloch 波方法低估了强度，因为它没有完全考虑声子散射的影响，而声子散射在确定高角度散射电子的信号强度方面可能起主导作用。基于冻结声子模型的多层计算表明，当小电子探针位于区轴晶体的原子柱上时，热漫散射的强度远高于电子探针位于原子柱之间时的强度。因此，HAADF 检测器不仅收集卢瑟福散射电子，还收集很大比例的高角度声子散射电子，特别是对于较厚的晶体或高温下的样品。
总结
STEM成像的灵活性可提供多种成像策略,但检测器的选择和配置会产生完全不同的成像特性:
2 大角度HAADF探测器可以获得非相干Z衬度成像3 根据成像理论,非相干成像可以获得比相干成像更高的分辨率,这是由于非相干成像不受衍射限制。4 对于区轴晶体样品,ADF探测器的成像特性取决于内收集角度,可以从相干到非相干成像过渡。5 cBF探测器可以看作是多个小探测器的总和,其成像特性介于相干和非相干之间。通过分析cBF探测器的尺寸,可以估算相干/非相干宽度。6 对于能量损失较大的非弹性散射电子,由于缺乏相干性,其成像特性更趋向于非相干。样品的结构和取向会影响电子散射的角度分布,从而影响相干/非相干成像的特性。7 通过合理选择探测器尺寸和收集角度,可以在相干和非相干成像之间进行平衡和切换,获得更全面的样品信息。
总之,STEM成像的相干和非相干特性是一个复杂的问题,需要综合考虑多方面因素。理解这些特性对于充分发挥STEM的分析能力非常重要。
