纳米前沿最新集锦20180122

1. Nature ：多重响应纳米结构！

Bartosz A. Grzybowski课题组基于功能化纳米颗粒二聚体，构建了一种多重响应的表面活性剂。在这种表面活性剂包覆作用下，液滴可以同时受到光、电、磁等多重刺激响应，从而构建各种各样复杂的多级结构，并可以实现类似机械齿轮的传递功能。

Zhijie Yang, Bartosz A. Grzybowski et al.Systems of mechanized and reactive droplets powered by multi-responsive surfactants. Nature 2018, 553, 313–318.

2. Science ：3D打印微型制药工厂！

Leroy Cronin课题组利用ChemCAD设计，并基于塑料材质，通过3D打印技术构建了一套流动的微型工厂，可以实现数字化控制连续生产精细化学品和药物，满足日益扩大的定制化需求和环保需求。

Philip J. Kitson, Leroy Cronin et al. Digitization of multistep organic synthesis in reaction ware for on-demand pharmaceuticals. Science2018, 359, 314-319.

3. NatureCatalysis ：碳材料ORR直接制双氧水！

崔屹课题组通过控制碳材料表面含氧量，实现了高选择性（90%以上）和高活性直接制双氧水。研究表明，氧含量和活性、选择性呈正相关。

Zhiyi Lu, Guangxu Chen, Yi Cui et al. High- efficiency oxygen reduction to hydrogen peroxide catalyzed by oxidized carbon materials. NatureCatalysis 2018.

http://www.nature.com/articles/s41929-017-0017-x

4. JACS ：超稳定 Fe ⁰ OER 催化剂

在电催化 OER 催化剂中 Fe 基催化剂，如 Fe/Fe ₃ C, F-N-C 等具有与 Pt 相当的活性，但是其存在稳定性较差的问题。 Guntae Kim andJong-Beom Baek 等人在 1,2,4,5-tetraaminobenzene (TAB) 和 hexaketocyclohexane (HKH) 的缩合制备 2D CN 框架的过程中引入 FeCl ₃ 并进一步 NaBH ₄ 还原，热处理和酸洗后可得到无缺陷的 CN _x 包裹的 Fe ⁰ 催化剂 Fe@Aza-PON 。该材料在 OER 反应中与 Pt/C 活性相当，且循环 100 000 次后无任何活性损失。而在 Li-Air 电池中该材料比 Pt/C 性能更优，且不受 CO ， MeOH 等毒化。

Defect-Free Encapsulation of Fe ⁰ in2D Fused Organic Networks as a Durable Oxygen Reduction Electrocatalyst

J. Am. Chem. Soc. , DOI: 10.1021/jacs.7b10663

5. JACS ：水 / 醌协同提高 Li-O ₂ 电池性能

Nuria Garcia-Araez 和 Clare P. Grey 等人发现， 在非水体系的 Li-O ₂ 电池中，当水和2,5-di-tert-butyl-1,4-benzoquinone同时存在时，水可以通过氢键稳定醌还原生成的阴离子，该阴离子可以进一步使O ₂ 经两电子还原过程生成 Li ₂ O _2。 两种助剂使得反应电位，速率都有所提升，并且 Li ₂ O ₂ 的尺寸相比提升月10倍至 30 μ m ，副反应大幅减少。

The Effect of Water on Quinone RedoxMediators in Nonaqueous Li-O ₂ Batteries

J. Am. Chem. Soc. , DOI: 10.1021/jacs.7b11007

6. JACS ： Au 电催化还原 N ₂

Minhua Shao 等人 Au 膜在电催化 N ₂ 还原制 NH ₃ 的过程中通过 surface-enhanced infrared absorption spectroscopy (SEIRAS) 在表面发现一系列 N ₂ H _y 物种： 1453 (H–N–H bending), 1298 (−NH ₂ wagging), and 1109 cm ^–1 (N–N stretching), 而没有发现 N ₂ 先解离再加 H 后形成的 NH _x 表面物种。说明N ₂ 在Au表面倾向于非解离形式的还原过程。

A Spectroscopic Study on the NitrogenElectrochemical Reduction Reaction on Gold and Platinum Surfaces

J. Am. Chem. Soc. , DOI: 10.1021/jacs.7b12101

7. JACS ：手性自组装

Minghua Liu ， Haibing Li 和 Peter J.Stang 等人发现 Pt- 吡啶基金属杂环化合物中引入手性丙氨酸衍生物后的化合物在低浓度下自组装形成球形颗粒，在高浓度下，通过 circular dichroism (CD) and scanning (SEM) and transmission electron(TEM) microscopies可以 发现该化合物进一步组装形成手性螺旋。

Alanine-Based Chiral Metallogels viaSupramolecular Coordination Complex Platforms: Metallogelation InducedChirality Transfer

J. Am. Chem. Soc. , DOI: 10.1021/jacs.7b10769

8. JACS ：超大 supertrtrahydral T ₆

Tao Wu ， Xianhui Bu 和 Pingyun Feng 等人 通过系统分析supertrtrahydral Tn NCs 中的局域与全局电荷平衡并进一步调节金属 - 金属离子，金属 - 阴离子比例， 成功合成了至今最大的 T ₆ supertetrahedral [Zn ₂₅ In ₃₁ S ₈₄ ] ^25– 。 对比 Mn 离子掺杂的 T ₄ 和 T ₆ 他们发现了其激发光谱具有明显的尺寸效应。

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Pushing up the Size Limit of MetalChalcogenide Supertetrahedral Nanocluster

J. Am. Chem. Soc. , DOI: 10.1021/jacs.7b12092

9. JACS ： Co/COF 催化 CO ₂ 还原

Christopher J. Chang 和 Omar M. Yaghi 等人通过调控 COF 骨架中的基团，可以提升该类材料在电催化还原 CO ₂ 中的性能，并且得益于骨架的超高导电性，相比于 Co 的分子催化剂， Co/COF 表现出可观性能： 65 mA/mg 时的过电势为 550 mV， 还原至 CO 的法拉第效率为 87% 。

Reticular Electronic Tuning of PorphyrinActive Sites in Covalent Organic Frameworks for Electrocatalytic Carbon dioxide reduction

J. Am. Chem. Soc. , DOI: 10.1021/jacs.7b11940

10. JACS ：玻碳电极上吡嗪耦合的分子催化剂

Yogesh Surendranath 等人通过吡嗪基团可以将不同的分子催化剂锚定于玻碳电极上。但是玻碳电极与锚定的金属离子之间不同电位下始终无电荷转移过程。只有在催化反应过程中可以观察到电荷转移，但电荷转移过程中金属离子的价态始终未发生变化。这一现象与异相金属催化剂更像，而非分子催化剂。