固态聚合物电解质（SPEs）可用来替换液态电解液以提升锂金属电池（LMBs）的安全稳定性，但是，大部分SPEs在室温下的离子导电性极低（10-7 ~ 10-5 S cm-1），无法满足实际使用需求。据报道，离子导电率由自由离子数和离子迁移率所决定。其中，自由离子来自于锂盐的解离。提高聚合物基体的介电常数（εr）能促进锂盐解离，但即使是εr相对较高的聚偏氟乙烯（PVDF），在没有无机陶瓷或残留溶剂的帮助下，其室温离子电导率也很难超过10-5 S cm-1。离子迁移率高度依赖于SPEs中离子的输运行为。传统观点认为，SPEs中离子的传输主要发生在非晶区，晶区通常认为不能传输锂离子。PVDF属于半晶聚合物，其结晶度通常能达到40%左右，若晶区无法传输锂离子，PVDF SPEs的室温离子电导率将很难获得大幅度提升。
本工作发现，在PVDF的晶区引入CHF3和CH2FCl偶极缺陷，能增大PVDF的分子链间距，削弱分子链间相互作用，使得-CH2CF2偶极能在室温下更易翻转和振动，从而通过离子-偶极相互作用促进锂离子在晶区发生输运。将这种含偶极缺陷的PVDF（d-PVDF）制备成SPEs发现，该d-PVDF SPE在25 ℃时展现出高达7.8 × 10-4S cm-1的离子导电。在0.05 mA cm-2和25oC的条件下，Li/d-PVDF SPE/Li对称电池在室温下能够循环超过11000小时，同时LFP/d-PVDF SPE/Li全电池在5 C的高充放倍率下，经过400个循环后容量保持率仍高达100%。这一研究为提高SPEs离子导电性开辟了新途径，实现了固态锂金属电池的快速充放电。
图1. 含偶极缺陷的PVDF（d-PVDF）和普通PVDF的离子传输机制图该成果近期发表在Energy & Environmental Science期刊上 (Energy Environ. Sci., 2024, 17, 8243-8253)。论文的通讯作者为深圳大学材料学院黄妍斐副教授，共同第一作者为深圳大学材料学院硕士研究生戴琛，翁沫炜和蔡博文。论文作者感谢国家自然科学基金、广东省自然科学基金、深圳市科创委和深圳大学“2035追求卓越研究计划”提供的支持。
论文链接：
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2024/EE/D4EE03467H
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