Nat. Commun：石墨烯自旋调控的重大突破：PdSe₂助力实现室温下的自旋各向异性革命

摘要：

实验方法：

1. PdSe₂单晶的生长

生长方法：采用自熔剂法（self-flux method）生长PdSe₂单晶。

使用过量的硒（Se）作为溶剂/助熔剂。

初步烧结过程：在炉中进行，温度以20°C/h的速率从室温升至850°C，保持850°C 4天。

晶体生长：将研磨均匀的烧结材料放入石英安瓿瓶中，抽真空至10⁻⁵ torr并密封。温度再次升至850°C并保持3天，然后以1°C/h的速率降至400°C，最后以40°C/h的速率降至室温。

2. 范德瓦尔斯异质结构的制备

制备方法：采用干式粘弹性印章法（dry viscoelastic stamping）在充满氩气的手套箱中制备石墨烯-PdSe₂异质结构。

石墨烯的制备：通过机械剥离法将高定向热解石墨（HOPG）剥离到p型掺杂的Si/SiO₂衬底上，利用光学对比度结合拉曼光谱校准识别单层石墨烯通道。

PdSe₂的转移：使用粘弹性印章（Gel-Pak）将PdSe₂薄片拾取并转移到石墨烯上。

退火处理：组装完成后，将堆叠结构在高真空（10⁻⁸ torr）中于290°C退火3小时。

3. 器件的构建

电极制备：

使用电子束光刻技术分两步定义接触电极。

首先制备对自旋不敏感的电极（Ti 1nm / Pd 30nm），然后制备铁磁电极（TiOₓ-Co 30nm）。

接触材料通过电子束蒸发沉积，沉积腔的本底压力为10⁻⁸ torr。

TiOₓ阻挡层通过在约10⁻¹ torr的氧气氛围中蒸发4 Å + 4 Å的Ti并氧化30分钟制备。

4.低温实验验证

低温测量：

在77 K下对具有较薄PdSe₂层（6 nm）的石墨烯-PdSe₂器件（device 2）进行自旋输运测量。

通过拉曼光谱确认PdSe₂的晶体轴，并通过电输运测量验证PdSe₂的带隙对电荷输运的抑制作用。

测量低温下的自旋动力学，验证自旋寿命各向异性和角度θ的重现性。

创新点：

1. 实现室温下的自旋各向异性调控

- 创新点：该研究首次在室温下实现了石墨烯中平面内自旋寿命的各向异性调控。通过与PdSe₂的近邻效应，石墨烯的自旋寿命在不同方向上展现出显著差异，且这种差异可以通过外加电场（背栅电压）进行调制。

2. 利用PdSe₂的独特各向异性

- 创新点：研究发现，PdSe₂的低对称性结构能够诱导石墨烯中强烈的平面内自旋轨道耦合，并且这种耦合具有明显的各向异性。这种各向异性不仅体现在自旋寿命上，还通过实验观察到了自旋纹理的方向依赖性。