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理化所江雷院士/闻利平/赵紫光、清华徐志平 JACS 封面：开发具有内盐差梯度的两相异质界面材料实现高效压电能量转换

高分子科技 · 公众号 · 化学 · 2024-12-31 13:17

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离子基柔性压电材料能够响应外部机械刺激并产生离子电流，同时克服传统电子设备与生物组织之间的模量不匹配问题，从而实现与神经组织的复杂软交互。这种材料产生的压电能量具备高生物相容性，可作为柔性电源，广泛应用于生物传感器和可植入设备等领域。然而，现有压电材料中阳离子和阴离子在应力场下传输差异受到限制，从而降低了离子电能的转换效率。因此，大多数压电系统的功率密度较低，限制了其在能量转换和信号传输中的实际应用。这一问题主要归因均相离电材料中阳离子和阴离子的迁移能垒相近，阻碍了其传输差异化的实现。

自然界中，电鳗利用其多细胞室结构实现不对称离子传输，从而产生高电压用于击晕猎物或抵御捕食者。在外界刺激下，离子选择性跨膜传输的界面累积效应增强了离子传输差异性，提高了电器官内的净离子通量。

受电鳗启发的内盐差梯度双相异质界面材料实现高效压电能量转换

受此启发，中国科学院理化技术研究所/中国科学院大学江雷院士团队闻利平研究员和赵紫光副教授联合清华大学徐志平教授开发出一种具有内盐差梯度的两相异质界面材料。

2024年12月22日，相关研究结果以 “ Intercellular Ion-Gradient Piezoheterogated Biphasic Gel for Ultrahigh Iontronic Generation”为题发表在J. Am. Chem. Soc.期刊，并被选为当期封面文章。论文第一作者为理化所陈伟鹏博士、清华大学博士生张傲和首都医科大学张苏丽副教授，通讯作者为赵紫光副教授、徐志平教授及闻利平研究员。

论文被选为当期封面文章

通过级联异质界面的增强作用，离子的传输差异效率得到显著提升，实现了高功率密度的压电能量输出。与传统均相离子压电材料相比，该材料利水凝胶和有机凝胶微相形成的异质界面，建立了具有明显差异的阴/阳离子的跨界面传输能垒（ΔE）。在两相凝胶体系中，多个异质结界面进一步放大了离子传输差异，从而提高了净离子流的产生效率。此外，内部水凝胶微相结构模拟了电鳗阵列排布细胞的功能，可原位建立稳定的内盐差梯度。在压电过程中，由内盐差梯度产生的化学势进一步诱导高通量离子传输，显著提升了压电能量转换效率。通过构建稳定的压电元件，该系统可连续输出压电能量达24小时，最大功率密度达150 W/m³。

研究团队进一步开发了基于该材料的离子压电神经调控装置。该装置可与瘫痪的迷走神经连接，利用压电信号成功调节啮齿动物的血压。通过优化压电离子系统的离子特性，异质界面门控效应能够进一步调节离子传输效率，从而实现对相关神经调控过程的精确控制。

图1. 鳗鱼电器官和双相凝胶的跨界面离子传输机制。（a）鳗鱼通过激活电器官产生高压电击，促进跨界面钾和钠离子的独特传输，导致单个电细胞电压的累加产生显著的累积电压。（b）用于实现超高压离子电子生成的细胞间离子梯度压电异质双相凝胶。（c）非门控均质水凝胶和压电异质双相凝胶的离子传输机制。对于均质压电离子系统，净离子通量与阳离子和阴离子之间有限的固有迁移率差异有关。对于异质系统，细胞间离子梯度压电异质界面导致不同电荷离子的传输差异放大，在应力场中产生高效的净离子通量。（d）压电异质特性决定了离子经历的跨界面转移自由能势垒（ΔE），伴随着部分脱水和解水过程，从而放大阳离子和阴离子之间的迁移率差异。通过细胞间离子梯度异质界面，相应的化学势进一步提高了离子的传输效率。

图2. 压差异质双相凝胶的电离特性与模拟。（a）PHG-NG在压力下的微观结构变形。结构变形会导致离子沿力方向传输，阳离子通过异质界面的速度比阴离子快，产生压电离子信号和压电电压。刻度棒，10μm（b）PHG-NG结构应变分布的有限元分析。色条表示离子富集的水凝胶微相在应力作用下的局部变形程度。（c）PHG-NG和均相水凝胶的压离子信号和压电压（电解质设定为1000 mM KCl）。（d）电解质（KCl）浓度为1至1000 mM的PHG-NG和水凝胶的压离子信号密度（数据均值±SD，N=3）。（e）PHG-NG的峰压电压随着KCl浓度在1到1000 mM之间增加。（数据均值±SD，N=3）。（f和g）不同浓度下含KCl的PHG-NG的信号功率密度（f）和不同类型电解质（g）（数据均值±SD，N=3）。（h）在使用1000 mM KCl进行20个循环后，PHG-NG的压电离子信号密度输出稳定。（i）分子动力学（MD）模拟揭示了应力作用下阴离子和阳离子在异质界面上的差别输运，表现为水合态和部分脱水态。这种跨界面传输反映了阴离子和阳离子的传输能量差异，这种差异源于它们固有的水合-脱水能量。（j）离子输运效率比与压差异质化界面密度之间的理论关系。插图显示了等效的压离子输运模型。

图3. 细胞间离子梯度增强了压差异质双相凝胶中的电离电子发生。（a）由单一浓度和两种浓度凝胶相组成的PHG的CLSM图像。具有细胞间离子梯度的PHG（PHG-G）在离子传输中表现出显著增强。刻度棒，20微米。（b和c）具有不同离子梯度和富离子水凝胶微相组成（IPHigh/IPLow）的PHG-G的信号密度（b）和峰压电压（c）（数据均值±SD，N=3）。（d）创建了随机网络模型来计算电流强度，其中袋子代表水凝胶微相，键代表异质界面。当IPHigh的数值与IPLow的数值相匹配时，整体离子传输能量阻隔会降低，从而促进电流的产生。（e）对具有不同离子梯度和相组成的PHGG进行统计信号功率密度（数据均值±SD，N=3）。（f）PHG-G和水凝胶的压离子信号密度输出，KCl浓度梯度在24小时内为1000（低浓度设定为1 mM）。虽然浓度梯度的水凝胶的压电离子电流在1小时后由于自放电而减弱，但PHG-G即使在24小时后仍保持稳定的电流输出。（g）通过与电极反应的耦合开发了可靠的压电电池，呈现出显著放大的信号密度输出。（h）与传统的均匀压电离电子学相比，基于PHG-G的压电电池显示出超高功率密度输出。

图4. 压电离子神经调节系统。（a和b）压电离子神经调节和啮齿动物的血压调节。压离子神经调节装置（PND）实现了触觉离子信号与生物神经调节之间的互换。标尺杆长1厘米。（c）基于压电离子迷走神经刺激的啮齿类动物血压调节。响应间歇性抽吸（一个周期包括5秒的通电状态和10秒的断电状态），使PNGKCl(l M) 和PNGKCl(1 M)/CaCl2(1 M) 的压电离子信号和压电电压激增。对于PND系统中的不同离子种类，它们的压差异构化效应可以进一步调节其离子传输效率，从而控制相关的神经调节过程。

这项研究提供了一种受电鳗启发的异质界面设计策略，为高效离子信号传输和压电能量转换奠定了基础，在仿生机器人、神经假体等领域具有潜在应用价值。

该研究工作得到了国家自然科学基金委、科技部的大力支持。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13305

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