陈忠伟EES：双连续相电解质助力超低温锌金属负极

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-11-23 08:18

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利用有机溶剂作为共溶剂或添加剂的混合电解质为低温水系锌离子电池（ZIBs）带来了巨大的前景。然而，混合电解质的纳米结构很少被研究，特别是原子溶剂化结构和电池性能之间的关系。

在此， 中国科学院大连化学物理研究所陈忠伟团队 对杂化电解质的纳米结构进行了系统研究并提出了双连续相电解质（BPE）的新概念。研究显示，通过仔细调节H ₂ O和有机溶剂的体积比，获得了具有三维互穿水相和有机相的BPE，其提供了0.68的Zn ²⁺ 转移数和快速脱溶剂动力学。此外，BPE具有平衡良好的富含有机溶剂的溶剂鞘和涉及阴离子的溶剂鞘，并产生均匀的原位固态电解质界面。

基于此，BPE在-20 °C下可提供约4700小时的超长循环稳定性，并在-60 °C的超低温下具有高稳定性。此外，Zn‖V ₂ O ₅ 电池在-60 °C下可保持100%的容量，在高质量负载（14 mg cm ⁻² ）、贫电解质条件（E/C比=8.7μL mA ⁻¹ h ⁻¹ ）和有限的锌供应（N/P比=2.55）下可稳定循环2000多次。

图1. 溶剂化结构和分子间相互作用

总之，该工作通过系统研究开发了具有连续水相和连续有机溶剂相的超低温水相ZIBs BPE。结果显示，BPE可提供最优的Zn ²⁺ 转移数为0.68，且由于双连续相纳米结构而表现出较低的脱溶动力学。此外，BPE具有平衡良好的富有机溶剂溶剂化鞘层和阴离子参与的溶剂化鞘层，并形成富有机外层和富无机内层的均匀原位固体电解质界面。

基于此，具有BPE的Zn负极在-60℃到25℃的宽温度范围内均具有优异的电池性能。因此，该工作为电解质微观分子间力与宏观电池性能之间的联系架起了桥梁，为设计先进的低温电池纳米结构电解质提供了新的视角。

图2. 电池性能

Bicontinuous-phase electrolyte for a highly reversible Zn metal anode working at ultralow temperature, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee02815e