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肖丰收JACS：利用沸石骨架与有机模板剂的强相互作用直接合成硅铝IWR沸石

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2019-11-08 07:03

正文

▲第一作者：洪鑫，陈伟;通讯作者：肖丰收，吴勤明，马延航

通讯单位：浙江大学，上海科技大学

论文DOI：10.1021/jacs.9b09903

沸石分子筛因为具有独特的孔道结构广泛应用于催化、离子交换、吸附、分离等一些领域。而硅锗基分子筛因为其骨架内含有锗，其较差的热稳定性以及水热稳定性使其在催化的应用上受到限制，所以直接合成这些硅锗分子筛拓扑结构的硅铝形式依旧是一个值得探索的问题。 IWR 分子筛因为其同时具有12圆环和10圆环孔道，在催化领域上具有特殊的催化性能，而在过往的合成中，因为模板剂与硅铝分子筛骨架的匹配性问题，一直无法直接合成硅铝 IWR 。

最近，浙江大学的肖丰收教授研究组和上海科技大学的马延航课题组合作，以吡咯烷基为基础，嫁接不同基团，同时以理论计算为依据展开实验，成功直接合成硅铝 IWR 分子筛。

通过 XRD，SEM，氮气吸附以及固体核磁技术对产品进行了详细的表征（图1），证实了筛选出来的模板剂能够直接导向只包含骨架内四配位铝的 IWR 分子筛，HRTEM 和 EDS 结果显示了 IWR 清晰的孔道结构以及均匀的Al分布（图2和图3）。由于合成的体系中未加入锗，合成出的硅铝 IWR 分子筛具有更好的热稳定性以及水热稳定性，而且其在 MTP 的反应中有优异的丙烯选择性以及高的丙烯/乙烯值（图4）。与常规的分子筛的合成方法相比较，本工作的实验方法具有明显的优势：（1）通过模板剂的设计，我们能够快速筛选出匹配分子筛骨架的模板剂，这大大减少了实验的周期；

（2）合成周期短且具有极高的产率。这种通过直接设计筛选与分子筛骨架具有低稳定化能的模板剂的方法为今后在直接合成硅铝分子筛提供了一种新路线。

相关结果发表在Journal of The American Chemical Society上，文章的第一作者为洪鑫和陈伟博士，通讯作者为肖丰收教授、马延航助理教授和吴勤明博士。

▲图 1 . (a) XRD pattern, (b) SEM image, (c) N ₂ sorption isotherms, and (d) ²⁷ Al MAS NMR of the aluminosilicate IWR zeolite.

▲图2 . SAED patterns and HRTEM images of individual COE-6-30 crystals along the (a, d) [010]; (b, e) [001] and (c, f) [100] zone axes.

▲图3 . (a) SEM image, (b-d) EDS elemental mapping of the COE-6-30 zeolite.

▲图4 . Methanol conversions and product selectivities over the al uminosilicate IWR zeolite at 480 °C ( ■ Conv; ◆ C ₁ ; △ C ₂ ; ▲ C ₂ ⁼ ; ☆ C ₃ ; ★ C ₃ ⁼ ; ○ C ₄ ; ● C ₄ ⁼ ; ● C ₅ ).

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b09903

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