近日,香港大学土木工程系张龄月博士为第一作者、汤初阳教授为通讯作者的研究成果以
“Hydrogel-embedded Vertically Aligned Metal-Organic Framework
Nanosheet Membrane for Efficient Water Harvesting”
为题,发表在著名综合性学术期刊
Nature Communications
。该论文针对单组分
MOF
的有限吸水率,提出在水凝胶基底膜表面定向生长垂直的
MOF
纳米片层,实现高效水汽捕集和太阳能驱动集水
。
空气水捕集(
AWH
)是分布式供水的重要方式之一,与传统集中供水相比,
AWH
为小规模产水提供了一种可行的解决方案,特别是在人口稀少和干旱地区。由于具有多孔结构和亲水性能,
MOF
材料被认为是
AWH
的理想吸附材料。然而,有限的吸水率和保水能力,是一直以来限制
MOF
材料广泛应用的重要因素。将
MOF
与聚合基底结合能够有效提高水汽捕集和吸水效率,但二者溶剂体系的冲突和
MOF
材料剥离的困难,始终是研究领域的关键技术难题
。
本研究提出了一种在水凝胶基底膜表面定向生长垂直的
MOF
纳米片层的制备策略。聚乙二醇(
PEG
)在水凝胶膜的制备和
MOF
的定向生长过程中分别充当交联剂和表面活性剂,巧妙地实现了聚合基底在
MOF
生长过程中的稳定以及纳米片形貌调控。所合成的
MOF-CT/PVA
膜具有稳定的灵活性和高比表面积,能够实现高效水汽捕集和太阳能驱动水收集
。
研究首先以
PEG
作为交联剂,制备了稳定的
CT/PVA
水凝胶基底膜。与未交联的水凝胶膜相比,
CT/PVA
能够在
MOF
溶剂体系中保持稳定的形貌和性能。此外,由于
PEG
具有亲水性和疏水性官能团,其在
MOF
的生长过程中吸附在纳米晶体表面以及水
/
有机体系界面,使得
MOF
垂直排列在水凝胶膜表面。得益于纳米片层的定向生长,所制备的
MOF-CT/PVA
膜在卷曲和折叠测试中具有较高的柔韧性和稳定性
。
图
1 MOF-CT/PVA
制备及形貌表征
具有超亲水性的垂直排列
MOF
纳米片
研究进一步解析了定向生长的
MOF
纳米片特性。
XPS
和
FTIR
的表征结果证明了
PEG
在纳米片表面的附着,与块状
MOF
相比,
MOF-CT/PVA
表面生长的纳米片具有一致的晶体结构,但晶格间距略有提高。另外,
MOF
纳米片层的垂直生长显著提高了水凝胶膜的表面亲水性能,
MOF-CT/PVA
对水的接触角为
0°
,呈现超亲水特性
。
图
2 MOF-CT/PVA
性能表征结果
快速空气集水性能
空气中的水分子能够在
MOF-CT/PVA
的纳米片层冷凝,再通过纳米片及孔道快速传递到水凝胶膜中。纳米片形貌是影响该吸水过程的重要因素。水滴吸收和传质过程的二维流场拟合进一步证明了这一机制。垂直分布的纳米片结构避免了捕获的水滴频繁穿过或绕过大量气固界面,这大大提高了传质速率。同时,高(纳米片的边缘和小孔)和低(纳米片之间的较厚部分和大孔)曲率区域之间的拉普拉斯压力差异进一步促进了水滴向水凝胶基底的快速定向吸收。空气集水测试进一步证实,所开发的
MOF-CT/PVA
膜能够在
30%-90%
相对湿度条件下均表现出优异的集水性能。在相对湿度
90%
的条件下,能够达到
4.44 g g
-1
的吸水率
。
图
3
空气集水性能及机制解析
太阳能驱动蒸发和循环性能
由于
MOF
纳米片的光热特性和垂直形貌带来的比表面积提高,
MOF-CT/PVA
具有太阳能驱动的高效集水特性。在
1
个太阳光照射下,
MOF-CT/PVA
的表面温度快速提高到
56.9
℃,表面高温所带来的温度差使得水凝胶中收集到的水快速蒸发,从而实现了太阳能驱动的水收集。研究以
30
分钟集水和
10
分钟蒸发为一个集水周期,在
10
个测试周期内,
MOF-CT/PVA
均表现出稳定的空气水收集能力
。
本研究巧妙地采用
PEG
作为交联剂和表面活性剂,实现了垂直排列的
MOF
纳米片在水凝胶膜上的定向生长。这种制备策略克服了复合集水材料,尤其是
MOF
和水凝胶溶剂系统冲突带来的挑战。所构建的
MOF-CT/PVA
复合集水膜能够实现较高的空气集水能力。本研究提出的协同合成策略为在聚合物膜上构建
MOF
层提供了一种可行的方案,可广泛应用于后续多功能先进材料的开发
。
文章链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54215-z#citeas