扬大Angew：界面化学助力超快钠离子电池

顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-12-19 07:50

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可充电电池因其在各种电子设备和未来智能电网储能方面的需求而备受关注。电极-电解质界面在影响电池电化学性能方面起着至关重要的作用，其中电解液的溶剂化化学反应对调控这些界面反应尤为重要。其中，通过设计催化电极材料来调节电极-电解质界面的界面化学是优化电池性能的关键和挑战。

在此， 扬州大学庞欢团队 通过金属-有机框架的简单热解设计了一种具有 Cu-C3 位点（Bi@SA Cu-C）的新型单原子 Cu 调控Bi@C。

计算表明，Cu-C3 位点加速了 NaPF ₆ ^- 醚基电解质中 P-F 和 C-O 键的解离，并催化形成富含无机物和稳定的固体电解质界面。此外，Cu 周围具有离域电子的 Cu-C3 位点可触发不均匀的电荷分布从而促进 Na ⁺ 的吸附并减少 Na ⁺ 迁移能垒。

基于此，制备的Bi@SA Cu-C 可实现高可逆容量、高倍率性能和长循环耐久性。构建的全电池提供 351 mAh g ^-1 的高容量，对应于 265 Wh kg ^-1 的能量密度。

图1. Bi@SA Cu-C的制备及结构表征

总之，该工作通过简便的 MOF 热解策略设计并合成了具有 Cu-C3 位点的 Bi@SA Cu-C材料。研究显示，通过降低NaPF ₆ -DME电解质中P-F键和C-O键的解离能可催化形成稳定且富含无机物的SEI，进而促进Na ⁺ 传输动力学。

基于此，作为SIB的负极，Bi@SA Cu-C在0.2 A g ^-1 和70 A g ^-1 下的比容量分别为404 mAh g ^-1 和315 mAh g ^-1 ，具有较好的储钠性能。此外，作者组装了以Bi@SA Cu-C为负极的Na全电池，其也展示出优异的能量密度。因此，该工作为构建单原子材料设计制备高性能合金负极提供了指导。

图2. 电池性能

Single Atomic Cu–C3 Sites Catalyzed Interfacial Chemistry in Bi@C for Ultra–Stable and Ultrafast Sodium–Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202417602