一种可持续粘附的仿生蜗牛生物粘合剂

接着，研究者对粘合剂进行制备并对其进行表征。通过相分离的方法，在没有使用有机溶剂的情况下即可制备出SFA，该过程不涉及有机溶剂的使用，具有环境友好的特性（图2A）。通过扫描电子显微镜（SEM）图像观察等量干燥的ɛ-PLL、𝛾-PGA和SFA在陶瓷上的情况, 发现SFA能够在陶瓷表面形成致密的胶状层（图2B）。SFA的产量同时受𝛾-PGA和ɛ-PLL质量比的影响以及反应pH值的影响，当质量比为1：1时、pH在4-8范围内的产率最高（图2C-D）。SFA的形成机制研究显示，随着多肽的浓度增加，复合物表现出从稀溶液到更粘稠的凝胶状物质的相态变化，说明在特定浓度下，𝛾-PGA和ɛ-PLL的混合物可能发生液-液相分离，形成凝聚物或沉淀（图2E-F）。FTIR光谱显示两种多肽的酰胺I带发生红移，表明了肽链二级结构的改变，证明了较强的双键特征（如酰胺I带的较高波数）向较松弛的结构转变（图2G）。

研究者又测试了SFA的粘合特性。流变学测试结果表明随着多肽浓度的增加，SFA的粘度增加，而含水量并无明显变化（图3A）。在恒应变作用下，不同浓度SFA的损耗模量(G″)和储存模量(G′)具有相似的变化趋势。但在相同G″和G′条件下，低浓度的SFA在玻璃上呈现最高的黏附强度（图3B-C）。随着SFA中水分的蒸发或干燥，SFA薄层呈现与蜗牛粘液相似的黏附特性，其剪切模量可从1700 Pa剧烈提高到约55 MPa（图3D）。该效应可能源于SFA与玻璃基材之间的紧密粘接（图3E）。研究者又测试了SFA粘附在不同材料（陶瓷、玻璃、木材、钢铁和硅）上的拉伸剪切强度，发现其在玻璃、木材上的拉伸剪切强度接近4 MPa，在陶瓷上的平均拉伸剪切强度高达27.8 MPa，该强度是已报道的氰基丙烯酸酯基强力胶（13 MPa）的两倍，比之前记录的任何其他生物基粘合剂都要高，进一步证实了SFA优异的粘附性能和广泛的适用性（图3F–H）。

随后研究者将SFA与已报道的生物基粘合剂和水基合成粘合剂在粘合陶瓷、玻璃、木材和钢铁方面进行比较，展示了SFA强大的粘附性能（图4）。使用SFA粘合的陶瓷能够承受75公斤成年男性的重量，使用SFA粘合的断裂牛股骨能够提起20公斤重的桶，表明SFA可在各类含粗糙表面的物体之间形成强粘附作用，并具有广阔的应用前景。

最后，研究者测试了SFA的耐用性和可持续性，包括其在不同条件下的粘接强度和可重复使用性。加速老化测试结果表明SFA在长期使用中具有较好的稳定性和耐用性（图5A）。高温暴露测试结果表明SFA粘合的陶瓷样品在不同高温（如25、100、200°C）下仍具有较好的粘附性（图5B）。低温测试结果表明SFA极端低温条件（液氮处理）下仍能保持较好的粘接性能（图5C）。SFA在经过多次粘合-分离循环后剪切强度未发生变化，表明SFA具有长期粘接性能（图5D）。对SFA键合的陶瓷进行了10次破碎固化循环，每个周期后的搭接剪切试验结果显示，重复使用SFA并没有降低其粘附强度（图5E）。

综上所述，该研究提出了一种受蜗牛粘液启发的生物基无溶剂粘合剂，它在陶瓷表面上展现出比现有超能胶更强的粘合力，并且在-150至300 °C的极端温度范围内具有出色的耐受性。SFA通过模仿蜗牛粘液，利用两种带有相反电荷的生物聚合物（ɛ-PLL和𝛾-PGA）的静电相互作用和分子纠缠形成凝聚物结构。SFA的制备过程无需有机溶剂，且具有可重复使用的特点，能够在至少10个应用周期中保持其粘合强度。此外，SFA的非共价凝聚物特性使其在使用后更容易分离和回收，通过应用适度碱性的溶液（如碳酸钠溶液，pH > 10）即可实现从基材上的脱离，且无需使用有毒溶剂。SFA在生产、应用到最终移除的整个周期中均表现出节能和环境友好性，不产生对环境有害的物质，为传统溶剂型粘合剂提供了一种环保的替代方案。