中国科学技术大学宋礼/陈双明JACS：原位检测分子拥挤的水性电极-电解质界面

催化进展 · 公众号 · · 2025-03-26 16:28

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第一作者：Shiqiang Wei

通讯作者：宋礼、陈双明

通讯单位：中国科学技术大学

研究背景与内容

电极 - 电解质界面在决定电化学电极的稳定性和行为方面起着至关重要的作用。虽然 x 射线光电子能谱已经成为界面化学的一种强大的分析技术，但超高真空的必要性仍然是直接检测动态界面演变的一个重大障碍，特别是在水环境中。

在这里，作者使用弱能环境压力 x 射线光电子能谱（ AP-XPS ）来弥合超高真空和近大气压之间的差距，从而深入研究锌金属阳极中分子拥挤的水界面演化。

研究要点

要点 1. 本文利用 AP-XPS 对操作过程中分子密集水界面的演变进行了研究，结果表明， OPA 分子的持续存在有效地阻止了水与活性锌的直接接触，同时促进了锌的均匀沉积。这使得在 1.0 mA cm ^-2 的电流密度下超过 2300 小时的稳定电镀 / 剥离，容量为 1.0 mA h cm ^-2 ，以及在 5.0 mA cm ^-2 的 5.0 mA h cm ^-2 下 750 小时的稳定工作在 Zn//Zn 对称电池中。

要点 2 . 通过原位 SRXRD 监测和 OM 观察进一步验证了这一结果，发现可逆的（ 002 ）晶面演化引起了横向生长，形成了均匀致密的 Zn 沉积。作为 NVO 阴极的实际演示，使用 OPA 添加剂电解质的全电池表现出显着提高的性能。这项工作通过先进的表征技术实现了对水界面及其分支的直接监测。

图 1 ： OPA 分子聚集在 Zn 阳极表面。 (a) DFT 计算指导下的 OPA 分子拥挤界面，包括 OPA 的静电势图以及 H ₂ O 和 OPA 分子在 Zn （ 002 ）晶面上的吸附能。 (b) 电解质 R 空间中 Zn k 边 EXAFS 谱的傅里叶变换。 (c) 锌阳极的差分电容。 (d) 锌阳极的 EIS 曲线。 (e) 扫描速率为 10 mV s ⁻¹ 时 Zn 阳极的 Tafel 图。 (f) 扫描速率为 1.0 mV s ⁻¹ 时 Zn 阳极的 HER 性能。 (g) 固定过电位为 -150 mV 时 Zn 阳极的 CA 曲线。

图 5 ：全电池应用。 (a) 扫描速率为 0.3 mV s ⁻¹ 时， NVO//Zn 电池在 ZnSO ₄ /OPA 和 ZnSO ₄ 电解液中电压范围为 0.2 ~ 1.6 V 时的 CV 曲线。 (b) 电流密度为 0.1 ~ 5.0 A g ⁻¹ 时， NVO//Zn 电池在 ZnSO ₄ /OPA 和 ZnSO ₄ 电解质中的速率性能。 (c) 阳极为 30 μm Zn 箔的 NVO//Zn 电池在 ZnSO ₄ /OPA 和 ZnSO ₄ 电解质中电流密度为 5.0 A g ⁻¹ 时的循环稳定性。（ d,e ）电流密度为 0.1 A g ⁻¹ 时， NVO//Zn 电池在 ZnSO ₄ /OPA 和 ZnSO ₄ 电解质中的自放电性能。 (f) 电流密度为 0.5 A g ⁻¹ 时， NVO//Zn 袋状电池在 ZnSO ₄ /OPA 和 ZnSO ₄ 电解质中的循环稳定性。

参考文献： Shiqiang Wei, Hongwei Shou, Zheng-Hang Qi. et al. In situ Detection of the Molecule-Crowded Aqueous Electrode−Electrolyte Interface. JACS. (202 5 ).

文献链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c14053

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