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中科大《Science》：8年改了329稿，“金属-载体相互作用”机制新突破！从300亿个表达式中构建机器学习模型

材料学网 · 公众号 · · 2024-12-12 20:08

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在中国科学技术大学的李微雪教授的电脑中，有一个特殊的文件夹，它珍藏了一篇论文的329个版本。这些版本按照时间顺序排列，最早的可以追溯到2018年9月5日，而最新的则是2024年10月20日。

这篇论文近日在《科学》杂志上发表，它不仅解开了多相催化领域近半个世纪的谜团，更引起了学术界的广泛关注。李微雪教授及其团队运用先进的人工智能技术，深刻揭示了负载型金属催化剂中的“金属-载体相互作用”机制。

对此，中国科学院院士、清华大学教授李亚栋给予了高度评价，认为这一成果不仅解决了多相催化研究中的重大基础科学问题，而且对于高效负载型催化剂的理性设计具有重要的指导意义。

李微雪。代蕊/摄

以非常“优美”的方式解开难题

超过90%的化学品合成依赖于催化剂的神奇力量，其中氧化物负载金属催化剂在工业中占据着举足轻重的地位。科学家们一直在不懈追求，旨在打造一种集高活性、高选择性和高稳定性于一身的理想催化剂。“在负载型催化剂的世界中，存在着两大核心要素：催化剂与反应物之间的相互作用，以及催化剂与载体之间的密切联系。

”研究论文的通讯作者李微雪强调，“前者是提升催化效能和选择性的核心，而后者则扮演着稳定整个系统的‘定海神针’角色。”早期的研究主要集中于金属催化剂与反应物之间的互动，却往往忽视了金属催化剂与载体间的微妙关系。

随着研究的深入，人们逐渐意识到氧化物载体不仅能够稳定金属催化剂，还能通过影响电荷转移、形貌变化、新界面位点的形成、化学成分以及界面包覆等方面，显著地提升催化剂的活性和选择性。

在1978年，科学家们首次观察到氧化物载体在高温还原条件下能够包裹金属催化剂，这一现象被归因于强烈的金属-载体相互作用。随后，这一概念被广泛用于解释所有显著界面效应的实验现象。李微雪指出，影响金属与载体相互作用的因素错综复杂，包括催化剂和载体的组成、结构、尺寸和形态等，且这些作用对催化剂的制备过程和反应条件极为敏感。尽管每年有近7000篇论文探讨这一概念，且数量呈稳定增长，但对金属-载体相互作用的定量研究一直未能实现，尤其是缺乏明确的构效关系。

自2017年起，李微雪带领团队运用AI技术深入研究这一问题。经过8年的努力，他们终于揭开了困扰多相催化领域近50年的谜团。令人惊讶的是，在众多复杂因素中，起决定性作用的是金属催化剂与载体中的金属形成的金属-金属键，而非之前普遍认为的金属-氧键。

这一发现为理解金属-载体相互作用提供了全新的视角。《科学》杂志的审稿人对此研究给予了高度评价：“这项工作对于改进工业催化剂至关重要，并祝贺作者从原子层面出发并以一种‘优美’的方式解决了这一问题！研究结果不仅具有创造性和思想性，而且深刻影响了我们的认识。”

从300亿个表达式中

构建一个通用简洁公式

李微雪团队参与项目的部分人员合影。代蕊 /摄

在这项突破性研究中，科研团队精心收集了25种金属与27种氧化物的178个实验数据。随后，他们运用一种先进的可解释性AI算法，构建了一个包含300亿个表达式的庞大候选空间，并在此基础上发展出一个具有明确物理意义的机器学习模型。李微雪博士解释道：“我们的可解释性AI算法从材料的基本性质出发，通过迭代数学组合已知的物理化学参数，生成了300亿个表达式。

” 面对这一挑战，他们基于压缩感知原理，从海量表达式中筛选出一个能够精确复现所有实验数据的方程。李微雪博士强调：“虽然得出一个机器学习公式相对简单，但真正的难点在于如何将公式与具体问题紧密结合，使其高度可解释，并从中提炼出物理意义和科学原理。” 这需要研究者对问题有深刻的认识和准确的判断。最终，他们结合领域知识和理论推导，建立了一个物理清晰、数值准确的简洁方程式，首次完整揭示了影响金属-载体相互作用的两个关键物理量——“金属-氧相互作用”和“金属-金属相互作用”。

经过反复验证和核实，他们对675个金属-氧化物体系进行了深入分析，发现“金属-氧相互作用”是形成界面的主要“贡献者”，而“金属-金属相互作用”则是区分不同载体影响的关键因素。

氧化物载体的世界充满了神秘，它们共同拥有氧气这一元素，但关键在于它们所包含的金属种类。李微雪不禁感慨，人们竟然花费了近半个世纪的时间才揭开这层神秘的“窗户纸”。更令人瞩目的是，他们提出了一个革命性的原理——“强金属-金属作用”判据。

这一原理指出，当两种金属之间的相互作用超越了氧化物中金属自身的相互作用时，氧化物载体便会紧紧包裹住金属催化剂。以铂和氧化钛为例，如果铂与钛之间的键合力超过了钛与钛之间的键合力，氧化钛就会将铂催化剂紧密包裹。这一简洁而深刻的判据不仅解释了当前在这类体系中观察到的几乎所有包覆现象，也为未来的研究提供了新的视角。

一场跨越时空的接力赛

李微雪博士曾在德国马普学会弗里茨·哈伯研究所深造，回国后与所长Matthias Scheffler携手创建了中德马普伙伴研究小组。2016年，Scheffler教授在中国科学技术大学的学术盛会上，对李微雪的前博士生欧阳润海赞赏有加，因其开发的可解释性AI算法SISSO在材料科学领域展现出巨大潜力。这一赞誉激发了李微雪的灵感。

2017年，他指导新晋研究生王泰然运用SISSO探索金属-载体相互作用的奥秘。王泰然从浩如烟海的文献中搜集了大量优质数据，并借助SISSO构建出相关公式。然而，这些公式背后的物理意义和价值仍待深入探究。 2021年，尽管论文初具雏形，李微雪并未急于发表。

原因在于方程的物理图像尚不明朗，且新发现的金属-金属相互作用变量在催化过程中的作用尚不明确。为了攻克这些难题，李微雪带领团队进行了不懈探索，利用AI预测和计算各种物理量，并尝试将其与催化领域的重大问题联系起来。尽管文章历经多次重写，成果仍不尽人意。直到2023年，转机终于到来：博士生胡建钰采用基于神经网络势函数的分子动力学模拟，在理论上成功复现了1978年实验中观察到的包覆现象。这一突破为团队找到了理论应用的新方向。经过对文章创新性、重要性、逻辑性和清晰性的反复打磨，他们对公式的物理意义有了更深刻、全面的理解。

从投稿到接收仅用85天

2024年7月30日，一支研究团队向《科学》杂志提交了他们的论文，这标志着他们历经329次修订的成果终于成熟。9月7日，他们收到了审稿意见，令李微雪惊喜的是，编辑已经对论文进行了全面的润色。“这几乎意味着我们的论文已经被接受。” 遵循审稿意见，团队迅速行动，在10月2日提交了修订稿。仅仅20天后，10月22日，他们的论文正式被接收。

从投稿到接受发表仅用了85天——这一速度的背后，是李微雪对科研的不懈追求和三名学生跨越时空的接力努力。这项理论工作一经发表，便迅速吸引了同领域科研人员的目光。李微雪透露：“目前已有两个实验课题组基于我们的理论，成功合成了一系列新的包覆催化材料体系，并正在推进后续的新催化反应研究。” 他们的目标不仅是描述金属与氧化物界面的相互作用，还计划进一步探索金属与各种金属化合物载体之间的相互作用。

李微雪表示：“我们的长期愿景是建立一个描述材料界面相互作用的通用理论框架，以加速新催化材料和新催化反应的发现，并推动能源、环境和材料领域的绿色升级和可持续发展。” 此外，这次科学突破还突显了可解释性AI算法的巨大潜力，并为解决重大科学问题提供了全新的视角和解决方案。

相关论文信息：

https://doi.org/10.1126/science.adp6034

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