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新加坡国立大学刘斌/林志群/南京大学邹志刚/姚颖方最新JACS: MoSₓ/Fe₂O₃界面光还原CO₂制乙烯

邃瞳科学云 · 公众号 · · 2024-10-05 16:34

正文

第一作者：Wentao Song

通讯作者：刘斌，邹志刚，林志群，姚颖方

通讯单位：新加坡国立大学，南京大学

论文DOI：10.1021/jacs.4c10023

全文速览

在富含硫缺陷的MoS _x /Fe ₂ O ₃ 纳米片光催化剂内，通过构造界面缺陷实现串联的仿生Mo-Fe催化活性位点，进行不对称C-C偶联实现高效的光催化CO ₂ 还原制备乙烯，且无需Cu、贵金属和牺牲试剂。

背景介绍

利用太阳能将CO ₂ 还原为C ₂₊ 产物是实现碳中和的一条颇有吸引力的途径，但是由于缓慢的电子转移以及复杂的C-C偶联，如何在非Cu催化剂的界面利用CO ₂ 和H ₂ O高选择地生成乙烯仍然具有非常大的挑战。

本文亮点

(1) 界面S缺陷可以导致相邻不饱和配位S原子形成Fe-S化学键，而且可以作为准连续的中间能级，构建快速的Z型电子转移通道。这种S缺陷还能够引起强烈的界面耦合相互作用，生成类似固氮酶的Mo-Fe双位点结构。

(2) 该仿生的Mo-Fe活性位点可以通过d-p杂化抑制相邻的*CO和*COH之间的静电排斥，将C-C耦合调整为热力学有利的过程，最终实现非对称的C-C耦合制备乙烯。

图文解析

图 1. MoS _x /Fe ₂ O ₃ 纳米片的设计和形貌表征。

图 2. MoS _x /Fe ₂ O ₃ 纳米片的结构表征。

图 3. 电子转移和理论计算研究。

图 4. MoS _x /Fe ₂ O ₃ 纳米片的光催化CO ₂ 还原过程。

图 5. 非对称C-C耦合制备乙烯的机理研究。

总结与展望

这种生物启发的策略为界面电子转移的优化和设计提供了一个新的理解和视角，并进一步扩大了目前使用非贵金属和非铜材料进行CO ₂ 和H ₂ O光还原的选择范围。

文献信息

Wentao Song, Cheng Wang, Yong Liu, Kok Chan Chong, Xinyue Zhang, Tie Wang, Yuanming Zhang, Bowen Li, Jianwu Tian, Xianhe Zhang, Xinyun Wang, Bingqing Yao, Xi Wang, Yukun Xiao, Yingfang Yao,* Xianwen Mao, Qian He, Zhiqun Lin,* Zhigang Zou,* and Bin Liu*.

https://doi.org/10.1021/jacs.4c10023

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