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顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-09-08 08:30

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研究概述

质子交换膜（PEM）电解在绿色制氢方面具有广阔的前景，但由于其需要高负载量的铂族金属（PGM）而无法大规模应用。将PGM基材料锚定在载体上不仅可以提高活性位点的原子利用率，还可以增强其本征活性。

然而，在实际的PEM电解中，通过氢中间体在催化剂表面的高覆盖度来介导氢吸附/解吸路径仍然具有挑战性。

基于此， 华东理工大学杨化桂教授 在化学顶级期刊 Angewandte Chemie International Edition 发表题为《Operando Stable Palladium Hydride Nanoclusters Anchored on Tungsten Carbides Mediate Reverse Hydrogen Spillover for Hydrogen Evolution》的研究论文。

在此，研究人员构建了锚定在碳化钨（WC _x ）载体上的稳定氢化钯（Pd）纳米团簇，用于PEM电解中的析氢。在PEM工况条件下，氢嵌入会诱导形成具有减弱氢结合能（HBE）的钯氢化物（PdH _x ），从而触发氢从WC _x （强HBE）载体反向溢出到PdH _x 位点，被电化学结果和理论研究等所证实。

这种PdH _x -WC _x 材料可以直接用作PEM电解中的正极电催化剂，具有0.022 mg cm ^-2 的超低Pd负载量，在约1.66 V的电池电压下提供1 A cm ^-2 的电流密度，并能连续运行200小时无明显退化。

这种创新策略通过调节工况特性来介导反向氢溢出，为设计高性能负载型PGM基电催化剂提供了新的见解。

图文解读

图1：原始Pd-WC _x 的结构和形貌表征

图2： Pd纳米团簇上的工况氢嵌入过程及其相应局部结构分析

图3： PdH _x -WC _x 上反向氢溢出的电化学和理论研究

文献信息

Operando Stable Palladium Hydride Nanoclusters Anchored on Tungsten Carbides Mediate Reverse Hydrogen Spillover for Hydrogen Evolution. Angewandte Chemie International Edition ,（ 2024 ）. https://doi.org/10.1002/anie.202412080.