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能源催化领域最新进展集锦 | 双单原子实现可逆ORR/OER、电催化析氢反应、低温光催化CO2还原、水分解

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2019-10-30 07:00

正文

01 双单原子催化剂实现可逆ORR/OER

单原子催化剂（SACs）由于优异的催化性能，在多种催化体系中展现巨大的潜能，研究表明，引入第二种金属原子可以进一步增强SACs的活性。过渡金属单原子催化剂（TM SACs）由于其显著的ORR活性被认为是最有希望替代昂贵稀缺的贵金属催化剂之一。近日， 天津大学邓意达/胡文彬团队和南京航空航天大学彭生杰团队 合作报道了负载在氮掺杂的中空碳纳米立方体的Co-Ni双金属单原子催化剂（CoNi-SAs/NC）用于双功能OER/ORR。丰富的单原子活性位点和双金属协同效应使得该材料具有较低的过电位、高电子转移数及良好的可逆性，促进了电催化OER/ORR，优于报道过的许多贵金属催化剂。此工作对合理设计多活性位点SACs，及深入理解协同作用在能源催化领域的应用具有一定指导意义。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201905622

02 单原子与载体间相互作用促进高效HER

MXene是一种具有独特层状结构的新型二维材料，由导电的过渡金属碳/氮化物组成，具有优异的导电性和高效的电荷传输，可使电子快速转移到电化学活性位点，从而促进电化学反应。这些特性使得MXene材料成为锂离子电池、电催化OER/HER等应用中的优良材料。近日 ，阿卜杜拉国王科技大学Husam N. Alshareef/Jr-Hau He团队 合作报道采用二维碳化钛(Ti3C2Tx) Mxene作为有效载体，通过和载体中掺杂的N和S形成Ru-N、Ru-S键以稳定Ru单原子，最终表现出优越的酸性HER催化活性，在仅为76mV的低过电位下就能得到10 mA cm-2的电流密度。理论计算表明，Ru和载体Ti3C2Tx Mxene中N和S的配位作用是活性增强的来源。这项研究为合理设计MXene材料作为单原子催化剂的载体提供了可能性。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201903841

03 新型调制策略促进HER

碱性环境下的析氢反应（HER）由于水的解离能高而动力学缓慢，设计廉价且高效的催化剂仍然面临挑战。过渡金属硫化物（TMS）因高效的电子传输和理想的原子排列而被认为是有前景的HER非贵金属催化剂。近日， 兰州大学席聘贤团队 提出了一种新的调制策略，通过将过渡金属引入NiS2纳米片中，以优化电子构型和原子排布。实验结果表明，Co掺杂的纳米片（Co-NiS2 NSs）具有优异的碱性HER催化活性，在1.0 M NaOH溶液中，仅为80mV的过电位下就可达10 mA cm−2的电流密度，且具有长达90h的稳定性。此外，在过电位100和200mV下的TOF分别为0.55、4.1 s-1，优于最近报道的HER催化剂。这项工作对掺杂策略中原子重排的深入理解也为未来设计多功能催化剂提供了指导。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911470

04 低温高效光催化CO2还原

CO2和H2的甲烷化反应，可用于减轻CO2排放产生的环境问题，但其所需反应温度很高，利用光作为能源来催化CO2甲烷化，可使该过程更加温和、可持续。而目前报道的大多数光催化剂由于不稳定、捕光性能差等缺陷，限制了其潜在应用。近日， 西班牙瓦伦西亚理工大学Hermenegildo García团队和以色列本·古里安大学Menny Shalom团队 报道合成Ni纳米颗粒负载在石墨碳化氮材料（(Ni/g-CN）上的光催化剂，能在低温下（150℃）实现高效、稳定的CO2甲烷化。实验结果表明，该反应的活化能非常低，且在可见光下的活性很高，在24h内生成CH4的速率高达28 µmol g−1 h−1，为非贵金属碳化氮基光催化剂中所报道过的最高值。这项工作为利用g-CN材料进行CO2还原和其他催化反应迈出了实质性的一步。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201902738

05 综述： 镍基催化剂用于电催化水分解

开发高性能的非贵金属催化剂对于水分解制氢技术至关重要。近年来，由于低成本、易合成及高电化学效率，镍基非均相催化剂在水分解中的应用得到了广泛的关注。近日， 南京理工大学王娟团队 发表综述，介绍了镍基催化剂在析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和水分解等方面的研究进展，从镍基催化剂的合成策略、结构设计和电催化性能等方面总结了近期的重要科研成果。最后讨论了镍基非均相催化剂面临的挑战和未来的前景。这篇综述有助于更好理解高活性镍基材料的发展趋势。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/cctc.201901682

(本期作者：马春容）

研之成理各版块内容汇总：

1. 仪器表征基础知识汇总

能源催化领域最新进展集锦 | 双单原子实现可逆ORR/OER、电催化析氢反应、低温光催化CO2还原、水分解

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