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清华深研院/南工大Nature子刊: 物种传质起大作用，决定GDE对H2O2电合成的选择性

微算云平台 · 公众号 · · 2025-01-02 08:18

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鉴于电解可控性和设备模块化的优点，通过两电子氧还原反应(2e ⁻ ORR)的H ₂ O ₂ 电合成路线提供了增强的多功能性。阻碍该技术工业应用的关键瓶颈在于2e ⁻ ORR过程中水下气体消耗特性与O ₂ 在水中固有的低溶解度之间难以调和的矛盾。

气体扩散电极(GDEs)可以直接利用气体原料，大大缩短气体输送长度，被广泛认为是2e ⁻ ORR最合适的平台。同时，先进电催化剂的精细设计及其与GDE结构的整合正在成为H ₂ O ₂ 电合成领域的一个突出的研究范例。然而，在本体电解过程中，电催化剂和组装的GDE在H ₂ O ₂ 选择性方面经常表现出明显的差异。

近日， 清华大学深圳国际研究生院张正华 和 南京工业大学景文珩 等使用商业碳黑(CB)作为电催化剂，并将其与具有各种界面/结构性质的GDEs结合，强调了关键物种(包括反应物和产物)的非电催化剂非依赖性传质行为在控制电极选择性方面对露天进料H ₂ O ₂ 电合成的关键作用。

具体而言，研究人员利用润湿性和催化层(CL)厚度作为探针因子，发现由疏水性诱导的有效气相扩散可以迅速补充界面上消耗的O ₂ ，与电子通量一致，从而促进150 mA cm ^-2 电流密度下稳定的H ₂ O ₂ 产生(亲水对应物只有50 mA cm ^-2 )。

更重要的是，疏水性促进了一个良好的局部碱性微环境，通过利用静电排斥将H ₂ O ₂ 推离活性位点。这不仅降低了H ₂ O ₂ 过度还原的风险，而且促进了反应平衡的正移动，实现了电极选择性，甚至超过了电催化剂的内在选择性。

研究人员还证明，当电润湿驱动的液体渗透到疏水区域时，反应物和产物的这种有益输运被严重破坏，导致表观选择性持续下降，特别是对于那些具有较厚CLs的GDE。因此，未来的研究应该集中在疏水性广义相互作用系统的构建创新上，以实现持续的最佳O ₂ 和H ₂ O ₂ 的传质为目标，推动2e ⁻ ORR的商业化。