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顶刊收割机 · 公众号 · · 2024-10-21 08:18

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近年来，高熵策略引起了广泛关注，并被应用于储能电池电极材料的制备，旨在提高电化学性能。研究发现，调整材料的构象熵可以显著提高离子和电子的传输效率，并提高主体材料的结构稳定性。然而，对于高熵策略仍然缺乏深入理解，特别是关于这种方法如何改变材料的本征特性。

在此， 复旦大学王永刚，上海电力大学刘海梅、丁昆等人 将Na ₄ Fe ₃ (PO ₄ ) ₂ P ₂ O ₇ 作为高熵模型材料设计并制备了Na _3.9 Fe _2. 6V _0.1 Mn _0.1 Cu _0.1 Mg _0.1 (PO ₄ ) ₂ (P ₂ O ₇ )的优化样品。

结果表明，增大材料的熵值可显著提高材料的晶体结构、扩散动力学和界面稳定性。因此，该优化样品具有深度插层/提取能力（可逆插层/提取2.8 Na ⁺ ），在0.1C时达到122.3 mAh g ⁻¹ 高容量，100C的超高倍率能力，和在50C下经过14,000个循环后仍能维持良好性能。

图1. 电极界面表征

总之，该工作采用高熵策略设计并合成了MCM111作为钠离子电池的正极材料。研究显示，该种材料由于其稳定的结构表现出卓越的电化学性能。具体而言，其在0.1C时提供了122.3 mAh g ⁻¹ 的可逆容量，在100C时保持了60.3 mAh g ⁻¹ 的容量，并在50C下实现了14,000个循环的超长循环寿命，每循环的容量损失仅为0.0015%。

此外，密度泛函理论DFT计算显示，过渡金属-氧键的增强对于结构稳定性至关重要，带隙的降低增加了电子导电性，较低的迁移能垒促进了快速的Na ⁺ 传输。因此，该工作通过考察电荷补偿机制、界面稳定性和电子云密度为高熵效应提供了新见解。

图2. 电池性能

High Entropy Helps Na ₄ Fe ₃ (PO ₄ ) ₂ P ₂ O ₇ Improve Its Sodium Storage Performance, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202412730

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