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北交大王恺Commun. Phys.有机光伏:电子自旋态与器件性能量效关系

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2025-02-11 14:52

正文


非富勒烯有机体异质结太阳能电池在绿色能源、大面积、柔性可穿戴、光伏集成一体化等方面具有潜在的应用价值。现阶段,器件能量转换效率已超过20%,预计未来仍有较大的发展空间和市场潜力。在该类有机光伏体系中,非富勒烯受体需要搭配有机聚合物给体来形成二元、三元体异质结,这既满足了光吸收互补又保证了电荷载流子输运平衡,其中,给-受体电荷转移态是该体系的核心单元,主导光生激子解离、电荷提取、能量损耗等任务。国内外各课题组相继在材料合成、器件效率、稳定性等方面做出了杰出贡献。而成功的分子设计和高效稳定的器件制备离不开对材料物性和光伏过程的深入探索。 在众多研究体系中,有机非富勒烯中电子自旋态研究较少,电荷转移态下与自旋态相关的极化子对解离、极化子输运、反向极化子转移、三重态激子-氧反应等诸多问题尚未明确。 历史上,有机电子学和自旋电子学属于两大分支,而近十年有机半导体中与自旋态相关的研究多集中在有机自旋阀、有机磁隧穿结、有机热激活延迟荧光、热激子发光等,而有机光伏自旋态研究多集中在材料局部表征,很难从器件工作状态下原位研究电子自旋态。此外,与电子自旋态相关光物理参量没有被提取,无法理解电子自旋态参量与器件性能的量效关系。

太阳能电池具有光电响应,而磁场可用于调控与自旋态相关的光物理过程,因此可通过磁光电流来研究光伏自旋动力学。 磁光电流(Magneto-photocurrent)是通过不同波长和光功率密度的光源来激发光电子器件,探测光电流随扫描磁场的变化规律,这是一种在器件工作状态下,原位探测自旋态的表征方法,也是研究光激发态动力学的 强有力工具之一。为了澄清 有机非富勒烯体异质结中磁光电流的内在光物理机理,本文(1)对相干自旋混合理论及其与太阳能电池的联系进行了详细研究;(2)针对Y-系列、IT-系列、富勒烯衍生物系列制备了多种电池,并对其进行了磁光电流表征和线型分析,提取自旋态光物理参量;(3)构建电子自旋态与器件性能的光物理量效关系,为分子设计提出了重要研究思路。

该工作发表于 Nature 旗下知名物理学期刊《 Communications Physics , 文章链接: https://doi.org/10.1038/s42005-025-01967-9 (点击文末「阅读原文」,直达链接)

图1.磁光电流及相干自旋混合理论机制。

图2.Y-系列、IT-系列、富勒烯衍生物系列材料基本性质表征和太阳能电池基本性能表征。

图3.基于Y-系列材料有机太阳能高场和低场下磁光电流曲线、数据拟合及自旋态物理量提取,包含:超精细耦合强度、自旋轨道耦合强度、极化子对朗德g-因子差、单/三线态电荷转移态解离速率。

图4.基于IT-系列材料有机太阳能高场和低场下磁光电流曲线、数据拟合及自旋态物理量提取,包含:超精细耦合强度、自旋轨道耦合强度、极化子对朗德g-因子差、单/三线态电荷转移态解离速率。

图5.瞬态吸收谱和光激发电子顺磁共振谱研究。



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