福建物构所Angew：促进电荷转移，实现MOF催化整体CO2光还原

催化计 · 公众号 · · 2024-07-20 16:27

正文

光催化群-2： 927909706

通过光催化将 CO ₂ 转化为 C ₂ 带来了重大挑战，其中最大的障碍之一源于多电子转移过程的缓慢性。

在此， 中科院福建物构所 Tian-Fu Liu ， Xin-Ping Wu 以金属有机骨架 (MOF 、 PFC-98) 为模型光催化剂，报道了一种促进电荷分离的新策略。

本文要点

要点1. 该策略涉及匹配 MOF 的最低未占据节点和连接轨道的能级，从而创建在节点和连接体上都离域的最低未占据晶体轨道 (LUCO) 。此功能使电子能够从感光连接体直接激发到催化中心，实现直接电荷转移 (DCT) 途径。

要点2. 为了进行比较，研究人员合成了一种基于类似成分但前沿能级相距较远的等网状 MOF(PFC-6) 。离域的 LUCO 导致内部电荷分离 (ICS) 状态的存在，延长了激发态寿命并进一步抑制了电子 - 空穴复合。

要点3. ICS 态的存在延长了激发态寿命，进一步抑制了电子 - 空穴复合，同时诱导大量电子聚集在催化位点，实现多电子转移过程，使得具有非局域化 LUCO 的材料表现出优异的整体 CO ₂ 光催化性能，具有较高的 C ₂ 产率和选择性。

Hai-Xiong Liu, et al, Delocalized Orbitals Over Metal Clusters and Organic Linkers Enable Boosted Charge Transfer in Metal-Organic Framework for Overall CO2 Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411508

DOI: 10.1002/anie.202411508

https://doi.org/10.1002/anie.202411508

电催化讨论群-1： 529627044

光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

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