撰文：成涛 所属专栏：研之成理电化学天地
——前言——
在非贵重金属氧还原（ORR）催化剂中，Fe-N-C催化剂被认为是最有希望的贵金属Pt催化剂的替代品。通常，Fe-Nx位点和含Fe纳米晶体被认为与ORR活性相关。此外，C-Nx位点也表现出良好的ORR催化活性。一般来说，虽然Fe-N-C催化剂的合成通常通过热解将含有氮的前驱体（例如三聚氰胺，聚吡咯和氨腈），碳（例如葡萄糖，碳黑和碳纳米管）和铁（例如，硝酸铁和二茂铁）得到。但是会在催化剂中形成C-Nx位点，Fe-Nx位点，Fe和Fe3C纳米颗粒等混合位点。因为这些反应在高温下是非常复杂的热解反应，使得难以优化其组成，孔结构和活性位点。
最近，美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）化学和生物分子工程学院卢云峰教授课题组报道了一种在可控的孔结构和氮掺杂碳上生长活性位点的Fe-N-C催化剂。相关工作发表在Adv. Energy Mater.上，题为“Post Iron Decoration of Mesoporous Nitrogen-Doped Carbon Spheres for Efficient Electrochemical Oxygen Reduction”。本文最大的亮点是其活性位点的构筑方法。
图1 材料活性位点的构筑方法
在催化剂制备中，主要是以Fe(CO)5液体分子用作铁的前体，然后在180℃热解，从而形成金属Fe并释放CO。由于羰基配体容易被路易斯碱取代。从而Fe(CO)5可以润湿氮掺杂介孔碳表面并与含氮位点结合，这种方法可以促进氮掺杂介孔碳上的活性Fe-Nx位点和Fe纳米颗粒的形成。与传统的制备Fe-N-C催化剂的合成方法相比，该方法可同时控制活性位点的孔结构，氮掺杂含量的途径。随着氮掺杂碳的发展，对于控制孔结构和组成会更好，利用该方法可以更好地设计具有更好催化性能的Fe-N-C催化剂。
——图文导读——
图2. a）Fe/NMC催化剂的合成示意图；
b）NMC的TEM图；
c）Fe/NMC-1的TEM图；
d）Fe/NMC-11的TEM图；
e）Fe / NMC-30的TEM图像；
f）NMC，Fe/NMC-1，Fe/NMC-11和Fe/NMC-30的XRD图；
g）Fe/NMC-11的N2吸附等温线和孔径分布。
图3. a）Fe/NMC-11的HAADF-STEM图像，元素和EDS线性扫描光谱；
b）Fe/NMC-11中典型Fe颗粒的HAADF-HRSTEM图像；
c）HAADF-HRSTEM图像；
d）Fe/NMC-11中Fe颗粒的ABF-HRSTEM图像。
图4. a）1600rpm时所有样品的LSV曲线；
b）不同转速下Fe/NMC-11的LSV曲线。 插图为不同电位的K-L图；
c）Fe/NMC-11和40％Pt/C的Tafel曲线图；
d）5000次循环前后Fe/NMC-11的LSV曲线。
图5. a）MC，Fe/MC-1和Fe/MC-11的XRD图；
b）Fe/MC-11的TEM图像；
c）MC，Fe/MC-1和Fe/MC-11的LSV曲线；
d）Fe/MC-1的TEM图像。
——总结展望——
该课题组通过使预成型的氮掺杂碳与Fe(CO)5反应，证明了具有高性能Fe-N-C电催化剂的新型合成策略。 这种策略主要是将N掺杂碳的合成与活性Fe-Nx位点的形成分开。为合成具有可控孔结构，表面积，氮掺杂含量和活性位点的Fe-N-C电催化剂提供了有效途径。 电化学性能测试表明：该电催化剂表现出优异的ORR活性（与40％Pt / C相当）和稳定性以及良好的甲醇耐受性。该合成策略也可以扩展到制备其他M-N-C类型的复合材料。
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