氧化石墨烯光致变质难以解决？光还原才是“罪魁祸首”

大规模量产的氧化石墨烯，在储存、运输、使用过程中普遍存在变色现象，通常是因为其对光的敏感，发生光还原、降解等，其结果严重影响氧化石墨烯的分散性能，最终导致“石墨烯并不好用”的误解。最近团队通过研究，较深入、系统地揭示了这一过程。

近日， 华侨大学材料科学与工程学院中福建省石墨烯粉体及复合材料工程技术研究中心、厦门市高分子与电子功能材料重点实验室 陈国华团队 在国际权威期刊 Advanced Science 发表了题为“ Toward a New Understanding of Graphene Oxide Photolysis: The Role of Photoreduction in Degradation Pathway ”的研究成果。博士生 杨宇辰、郑南之 为该论文的第一作者， 陈国华 教授与 陈文华 副教授为通讯作者，华侨大学为独立完成单位。

氧化石墨烯间接光降解过程

模拟阳光照射下GO/H ₂ O ₂ 体系的颜色与结构变化。

研究者首先探索了GO在过氧化氢环境中的光降解过程，发现在该过程中，吸光度存在着非线性变化，同时对于GO结构来说，呈现出在前期转化为多孔结构，随后迅速转变为纳米GO，结合拉曼、PL、AFM/TEM等表征，确认在光降解前期 同时存在着光还原的发生 。

不同猝灭剂存在下GO光解的变化

为了探索光还原与光降解的影响，作者选用了不同的猝灭剂来捕获活性物种。发现加入EDTA作为光还原中空穴捕获剂后，整体降解过程无法持续进行，片层保持完整，吸光度持续上升，而羟基自由基捕获剂对整体过程没有明显抑制。并通过EPR验证了两种捕获剂对活性物种的有效捕获。 该结果证明光还原中空穴的产生主导着降解的过程 。

不同结构的GO在H ₂ O ₂ 和黑暗环境中放置后变化

随后，为了验证光还原引起的结构变化是否作为决定因素，作者取原始GO、光还原多孔GO、以及空穴猝灭剂存在下光还原后的完整GO，将他们放置在过氧化氢溶液中并保持黑暗存放五天后，发先仅有多孔GO转变为了纳米GO。 证实了光还原诱导GO产生的多孔结构是降解的关键因素。

光降解中GO结构变化过程

结论：本研究全面揭示了GO在光降解过程中的结构变化过程，并将其分为两个不同的阶段。首先光诱导GO还原形成多孔还原GO，随后在过氧化氢与羟基自由基的辅助下转变为纳米GO与CO ₂ 。并且光还原中空穴诱导多孔结构的产生是发生破碎和降解的前提。这一结果对于提升GO的光稳定性以及如何设计稳定的类石墨烯纳米材料具有重要意义。