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电子转移过程（ETP）能够通过直接从污染物中捕获电子来避免催化剂的氧化还原循环。然而，ETP通常会导致低聚物的形成以及氧化剂还原为阴离子。

2024年11月5日，南昌航空大学 邹建平 教授和 张龙帅 副教授在国际顶级期刊 Nature Communications 发表题为《Electron transfer mediated activation of periodate by contaminants to generate ¹ O ₂ by charge-confined single-atom catalyst》的研究论文 。

在此，作者设计了具有Fe-N ₃ S ₁ 结构的电荷限制的Fe单原子催化剂（Fe/SCN），通过限制氧化剂单线态氧（ ¹ O ₂ ） 所获得的电子数量来实现ETP介导的氧化剂污染物活化。

由于ETP和 ¹ O ₂ 的组合，Fe/SCN-活化高碘酸盐（PI）系统具有优异的污染物降解性能。

实验和密度泛函理论（ DFT ）计算表明，具有强氧化能力的Fe/SCN-PI*复合物可以引发ETP，而电荷限制效应则可以使单电子活化PI以产生 ¹ O ₂ 。在Fe/SCN+PI体系中，ETP的100%选择性脱氯和 ¹ O ₂ 的开环避免了低聚物的生成，实现了大分子污染物向小分子可生物降解产物的转化。

此外，Fe/SCN+PI体系具有优异的抗干扰能力和应用潜力。

本工作开创了利用ETP电子活化氧化剂生成活性物质的新方法，为通过电荷限制效应设计单原子催化剂提供了新的视角。

图1：Fe/SCN的表征

图2：污染物去除性能及活性物质分析

图3：Fe/SCN+PI体系的理论及实验机制分析

图4：污染物降解路径探索

图5：Fe/SCN+PI体系的环境适应性和稳定性评估