北京大学，中国人民大学，山西大学Adv. Mater.: 双层石墨烯-CrOCl异质结中非易失态的磁电协同控制

【研究背景】

CrOCl于1961年首次合成，长期以来被视为一种传统的低对称性范德华反铁磁绝缘体。先前已发现的新兴现象包括稳定的量子霍尔态、关联绝缘态以及载流子极性重构，这些现象均出现在与CrOCl界面相连的范德华通道中。由CrOCl与单层石墨烯（SLG）、双层石墨烯（BLG）、以及过渡金属二硫属化合物等范德华通道组成的异质结展现出了独特的迁移率保持和关联增强的电荷转移特性。然而，先前的研究仅集中于传输（电阻）测量，这种测量方法本质上难以表征通道带隙附近载流子密度的细微变化；事实上，由于CrOCl中自旋有序对通道电阻的影响相对较弱，先前的工作未能展示CrOCl的磁序对范德华通道的影响。

【成果介绍】

鉴于此， 北京大学的陈剑豪副教授，叶 堉研究员 ，山西大学韩拯教授和中国人民大学的季威教授团队合作发表了 题为“Magnetic-Electrical Synergetic Control of Non-Volatile States in Bilayer Graphene-CrOCl Heterostructures”的工作在Advanced Materials期刊上。该工作呈现了由双层石墨烯和CrOCl（BLG-CrOCl）组成的异质结的量子电容数据。通过对双层石墨烯的态密度（DOS）测量，确认了一种异常的关联绝缘态，这被归因于双层石墨烯与CrOCl局域表面态之间的电荷转移和界面相互作用。当异质结在垂直磁场 B _⊥ （0至6 T）下被磁化和去磁化时，在双层石墨烯的价带和导带边缘附近观察到了态密度对磁场的滞回现象。滞回现象在磁场扫描循环的3-4 T区间达到最大，这与CrOCl中由磁场驱动的反铁磁到倾斜反铁磁相变过程一致。该滞回现象仅在温度低于约13 K时出现，与CrOCl的尼尔温度 T _N = 13.5 K相符。此外，还证实了磁滞不受异质结上静电门控历史的影响，表明其具有纯磁性起源。通过电学方式使双层石墨烯通道远离相变区域，可以关闭这种滞回行为，从而实现对这些非易失态的协同调控。基于密度泛函理论（DFT）对不同磁序下CrOCl能带结构的计算，实验得出的数据可以理解为磁场控制的双层石墨烯与CrOCl之间的电荷转移。这一结果突显了二维材料异质结中协同控制充电态的一个范例，并揭示了非易失态信息存储的潜在新机制。

【图文导读】

图 1. a、b）反铁磁绝缘体CrOCl的原子结构。c）CrOCl的低温磁结构。d）BLG-CrOCl器件结构和电容测量电路。e）在金属态和绝缘态下，输出电压对参考电压的依赖性。

图 2. BLG-CrOCl的量子电容和电容滞回图。a）在B _⊥ = 3 T和T = 2 K下的双栅极电容映射。b）在B _⊥ = 3 T和T = 2 K下的双栅极电容滞回映射。

图 3. BLG-CrOCl的电容滞回环路和开关行为。a）电容和b）反对称电容滞回。c）图2b中位置 3 处的电容滞回温度依赖性。d）BLG-CrOCl的开关行为。

图 4. CrOCl的态密度和BLG-CrOCl异质结的能带排列。a）块体CrOCl在反铁磁（AFM）和铁磁间（FiM）状态下计算得到的能带结构。b）CrOCl导带电子密度。c、d）BLG-CrOCl异质结能带排列示意图。e、f）BLG-CrOCl异质结能带排列示意图。

【总结展望】

总之，本工作研究了双层石墨烯-CrOCl异质结的量子电容，揭示了一种可通 过磁-电 协同方式控制的独特非易失态。这种非易失态对温度、电场和磁场的依赖性将该效应与CrOCl在反铁磁（AFM）和铁磁间（FiM）相之间的磁相变联系起来。基于第一性原理计算发现，这种非易失态源于磁场调控的双层石墨烯与CrOCl之间的电荷转移。本工作首次提供了BLG-CrOCl异质结中与磁性相关的行为证据，同时也揭示了在未来信息技术中构建具有非挥发性和跨参数控制的新型范德瓦尔斯界面的新途径。

【文献信息】

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