主要观点总结
本文研究了在可固化弹性体中利用瑞利-泰勒不稳定性产生类似钟乳石和冰柱的细长结构的过程。通过重复的涂覆-流动-固化过程，产生了一种名为“flexicles”的结构。文章介绍了flexiles的形成过程、图案变化、内部结构以及变形行为。研究还发现，尽管结构形成看似无序，但平均高度随涂覆次数线性增长，并最终收敛为圆锥形。该研究平衡了模式形成中的秩序与无序，并为相关领域的进一步研究提供了参考。
关键观点总结
关键观点1: 利用瑞利-泰勒不稳定性在可固化弹性体中产生类似钟乳石和冰柱的细长结构。
普林斯顿大学P.-T. Brun团队通过重复的涂覆-流动-固化过程，产生了名为“flexicles”的结构。这些结构类似于地质现象中的钟乳石和冰柱。
关键观点2: Flexiles的形成过程及图案变化。
作者研究了flexiles的迭代增长过程，初始为液态的涂层在固化后形成弹性固体。每一层流体聚合物在加速度场的作用下流动，并在施加后续涂层之前允许其固化。这个过程产生了细长、锥形的结构。
关键观点3: Flexiles的内部结构和变形行为。
作者研究了flexiles的内部结构，发现每一层由一个薄膜组成，连接到较厚的悬滴区域。同时，作者还考察了这类结构的可变形性，通过开展压痕测试和建立简化模型来预测结构的响应。
正文
在自然界中，生长和模式形成是相辅相成的，产生了复杂的形态。这些复杂的图案不仅在生物体中非常显著，同时也在无机环境中普遍存在。例如冰柱、钟乳石，这些地貌结构是通过冻结或沉积不断添加物质而发展形成的。凝固过程通常与涂覆在这些结构上的液膜流动过程相耦合，导致了这些液膜在底层上是不稳定的。薄膜中的瑞利-泰勒不稳定性（Rayleigh-Taylor instability，RTI）是一个经典的流体动力学问题，其中界面张力的稳定作用和重力的不稳定作用之间的拉扯产生了涂覆中的液滴。这些液滴的特征长度可以通过线性稳定性分析很好地捕捉，并且它们以不同对称性的各种图案排列。随着时间的推移，液滴逐渐滴落，悬挂的液滴数量逐渐减少。可固化液体中断了滴落过程并形成了皱褶的固体，其形状是由流动与凝固之间的相互作用赋予的。在更简单的情况下，液膜也能产生规则图案。当液膜涂覆在平板底部时，这些薄膜是不稳定的，并会产生按照瑞利-泰勒不稳定性排列的滴状图案。虽然这种界面不稳定性在牛顿流体中已被充分研究，但当薄膜凝固时到底会发生什么，人们却知之甚少。近期，普林斯顿大学P.-T. Brun团队在可固化的弹性体中利用瑞利-泰勒不稳定性，通过重复的涂覆-流动-固化过程产生褶皱的细长结构，形成了形状类似于钟乳石和冰柱等地质现象的结构。作者将其命名为“flexicles”。作者研究了混沌与秩序的微妙结合，以及Flexicle结构、形状、排列以及最终的变形性。该工作以题为“Stacked Rayleigh-Taylor Instabilities Grow Drops into Soft Stalactitelike Structures”的论文发表在最新一期《Physical Review Letters》上。作者研究了一种类似钟乳石的弹性体结构（flexicles）的逐步发展模式。如图1所示，作者将一系列可固化聚合物（聚硅氧烷）的涂覆于基底上。这些初始为液态的涂层在大约10分钟后固化成弹性固体。对于每一层涂层，流体聚合物在加速度场的作用下流动，并在施加后续涂层之前允许其固化。涂层应用于旋转圆柱的外侧或平板的底部，因此加速度场分别是离心力和重力。实验操作过程都是在不稳定性发展所需时间远小于聚合物固化所需时间的范围内。第一层涂层产生了分布在基底上的液滴，这些液滴足够小，在固化过程中能够停留在表面。随着这种涂覆-流动-固化过程的重复，由先前涂层形成的固体表面作为后续涂层的基底，从而使整体结构得以生长。这个过程产生了细长、锥形的结构，如图1插图所示。这种特殊的排列图案归因于不稳定性的传播性质，它首先在板边接触线处形成圆形细流，然后逐渐侵入样品的其余部分。细流以相同的顺序分裂成液滴，锁定为一种镶嵌图案，这种镶嵌图案承载着其形成动力学和样品几何形状的记忆。在进一步的涂层中，Flexicle逐渐生长，这种排列大部分被保留。如图2(c)所示，作者发现了针对四个不同的加速度场，该结构的平均高度H¯与涂层次数N的关系。改变加速度场将产生不同长度尺度的结构。经过11次涂层后，仅靠重力作用的结构平均高度H¯约为1厘米。从图2(c)中的误差条可以看出，H的原始变异性似乎随着N的增加而增加。在图2(d)中的两个直方图显示了结构高度标准化平均偏差的概率密度函数，H=H¯−1。随着涂层次数的增加，分布变得更加狭窄，表明每一层新涂层都相对于H¯减少了高度变异性。在最初的几次涂层中看到的变异性对后期涂层的结构没有持久的影响。相反，相对扩散减少并似乎饱和到0.2。因此，从实验的明显混乱中出现了一些规律性：施加过量的流体体积，导致快速演变和滴落，直到涂层足够薄并稳定到能够观察到Flexicle。在图3(a)(i)中，作者展示了在重力作用下形成的典型Flexicle的横截面照片。Flexicle的底部是一个悬滴。关注后续涂层（N>1），作者发现每一层由一个薄膜组成[在图3(a)(ii)中显示为灰色]，该薄膜连接到一个较厚的悬滴区域（黑色）。这种过渡发生在距离顶点大约s ≃ 5毫米的位置，如图3(b)所示。作者还观察到涂层次数与顶点处层间间隙h的大小之间没有明显的相关性。根据剩余残留物的体积，会形成大滴和小滴。相比之下，薄膜厚度由于液体流失而持续减小，使得所有涂层上的层状结构非常均匀（图3c）。最后，作者考察了这类结构的可变形性。为此，作者开展了一系列Flexicle压痕测试。图4(a)(i)展示了压头首次与最高的Flexicle接触时的样品，而其他Flexicle保持自由状态。图4(a)(ii)展示了大多数Flexicle被变形时的样品，通常向同一方向弯曲，这是在受限配置中相互作用所引发的自发有序现象。在图4(b)中，作者展示了相应的加载力F与压头施加的位移δ之间的关系。响应呈现出向上凹的曲线，这反映了随着压痕的进行，越来越多的Flexicle发生变形（图4c），从而增加了样品的表观刚度。单个Flexicle被建模为可压缩的固定-铰接的Kirchhoff棒，它们显示出线性的弹性响应，然后在屈曲发生时达到力平台期。表面响应是这些单个分段函数的总和。当将样品中每个Flexicle的测量高度输入模型时，作者对F(δ)的预测（图4b中的紫色曲线）与实验（红色点）相符，表明作者简化模型的有效性和为解释单个Flexicle可变形性所做的近似是合理的。样品的分散性在设定Flexicle集合的刚度方面起着关键作用。单分散的Flexicle导致类似斜坡的响应（图4b），而增加分散性则会软化弹性响应。图4(c)展示了这些Flexicle如何作为与平面基底接触的基本力传感器。在这种极限情况下，力是通过计算Flexicle的数量来估计的。如图所示，在探索的范围内，压痕期间记录的力与与压头接触的Flexicle的比例几乎呈线性变化。作者的模型在接触的Flexicle达到40%之前与实验相符。在这个点之前，每个Flexicle接触时的力增加通常为δF ≃ 0.7 N，这一增量与压头的大小几乎无关。这些步骤使作者能够自信地估计高达约35 N的力。这个值随着压头面积的增加而线性增加，而不会牺牲准确性。作者通过使用在更大加速度场中获得的小型Flexicle来提高方法的灵敏度，如图4(d)中的压痕响应所示。在增加表面Flexicle密度的情况下，实现了较低的力和较低的斜率（更高的精度）。因此，该方法允许调整具有受控多分散性的薄弹性结构的刚度。该研究通过在可固化的弹性体中利用瑞利-泰勒不稳定性，通过堆叠薄膜不稳定性的实例来产生柔软、细长的结构，其形状类似于钟乳石和冰柱等地质现象，其分步增长的方式模仿了双壳类和腕足类动物利用局部质量沉积进化的方式。理想化的实验重现了这些自然过程形成的复杂形状的一些特征，并为在模式形成中平衡秩序与无序提供了解释。具体来说，尽管Flexicle的形成看起来无序，但结构的平均高度随着涂覆次数的增加而线性增长，最终收敛成一个由悬滴封顶的圆锥形；并且尽管离阈值还很远，但这些结构在表面的排列可以通过线性稳定性分析论证很好地捕捉。
文章链接:
http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.133.198201声明：仅代表作者个人观点，作者水平有限，如有不科学之处，请在下方留言指正！
