献礼国庆！南开大学最新Nature

iNature · 公众号 · · 2024-10-01 09:18

正文

iNature

α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ 是一种很有前途的高效稳定的钙钛矿太阳能电池(PSCs)吸收材料。 然而，最有效的α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ PSCs需要包含甲基氯化铵(MACl)添加剂，这会产生挥发性有机残留物(即MA)，限制器件在高温下的稳定性。迄今为止，未经MACl的α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ PSCs的最高认证功率转换效率(PCE)仅为~24%，并且尚未表现出任何稳定性优势。

2024年9月30日，南开大学袁明鉴及多伦多大学Edward H. Sargent共同通讯在在 Nature 在线发表题为“ High-efficiency and thermally stable FACsPbI ₃ perovskite photovoltaics ”的研究论文，该研究发现了传统α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ PSCs由于Cs ⁺ 积累而导致的界面接触损耗，从而降低了器件的性能和稳定性。通过原位GIWAXS分析和DFT计算，证明了在不使用MA添加剂的情况下，醋酸表面配位可以制备高质量α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ 薄膜的中间相辅助结晶途径。

该研究报道了α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ PSCs经认证的稳定功率输出(SPO)效率为25.94%，反向扫描PCE为26.64%，具有可忽略不计的接触损耗和增强的工作稳定性。在1个太阳光照、85°C和60%相对湿度（ISOS-L-3）的条件下，器件在最大功率点运行超过2000小时后，仍能保持其初始PCE的95%以上。总之，该研究首次揭示了合金钙钛矿薄膜内部复杂的化学组分偏析问题。基于此，研究团队发展了一种全新的原位结晶动力学调控策略，成功制备出了兼具高效率与高工况稳定性的钙钛矿太阳能电池器件，标志着在该领域的重大技术突破。

钙钛矿太阳能电池(PSCs)的最高认证功率转换效率(PCE)最近达到26.7%。 尽管 PCE 取得了快速发展，但PSCs在持续照明和高温下的长期运行稳定性仍然是一个挑战，阻碍了其商业应用。α-FAPbI ₃ 钙钛矿因其宽范围的光吸收而成为高效 PSCs 的研究热点。值得注意的是，迄今为止报道的所有基于α-FAPbI ₃ 的先进 PSCs 都需要甲基氯化铵(MACl)作为添加剂来稳定和促进亚稳α-FAPbI ₃ 。然而，以前的研究已经在合成的 PSCs 中发现了不希望的MA残留。 因此，这些热不稳定的有机物质引起了对设备长期运行稳定性的强烈关注，即使MA包合物的比例相对较小。

制备无MA钙钛矿而不影响光吸收的另一种方法是在α-FAPbI ₃ 中引入少量Cs ⁺ 阳离子。 不幸的是，迄今为止报道的高效 α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ 基PSCs同样需要MACl添加剂来改善结晶度，不可避免地产生MA残留物。未添加MACl的 α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ PSCs的最佳认证PCE最近仅达到约24%，并且尚未证明器件寿命的大量证据。 因此，需要进一步研究α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ 钙钛矿在光伏应用中的潜力。

α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ (x= 0.06)钙钛矿薄膜典型结晶过程示意图

该研究发现在没有添加MACl的传统结构(n-i-p) α-FA _1-x Cs _x PbI ₃ 光伏电池中，由于器件的有源层和空穴传输层(HTL)之间的顶部界面，产生了显著的接触损耗。该研究观察到钙钛矿薄膜顶部区域的带隙膨胀和晶格收缩，表明大量的Cs ⁺ 积累。通过密度泛函理论(DFT)计算和器件模拟，该研究进一步发现Cs ⁺ 积累在钙钛矿/HTL界面处引起了显著的价带偏移(ΔEV)。 ΔEV极大地限制了器件的准费米能级分裂(QFLS)，导致接触损耗，从而降低器件的性能。

南开大学化学学院物理化学专业博士研究生李赛赛、王迪、丁紫津，化学学院特聘研究员姜源植为该论文共同第一作者。上述研究工作得到了国家杰出青年科学基金、国家自然科学基金委创新群体等项目的资助，同时也得到了特种化学电源全国重点实验室、有机新物质创造前沿科学中心等平台的大力支持。

参考消息：

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08103-7

— END —

内容为 【iNature】 公众号原创，

转载请写明来源于 【iNature】

微信加群

献礼国庆！南开大学最新Nature

正文

请到「今天看啥」查看全文