主要观点总结
【高端测试 找华算】专注测试分析服务，全球同步辐射资源。近日，北京大学郭雪峰教授等人在迈克尔加成过程中实现了手性变化的实时监测，并在单分子中实现了质子转移和酮-烯醇同构。相关成果发表在《Nature Chemistry》上。针对质疑，郭雪峰教授团队做出详细回应，内容涉及导电状态分配、高分辨率非弹性电子隧穿谱的测量能力、化学反应的实时监测等。未来研究将继续探索手性诱导自旋选择效应及其在化学反应中的应用。华算提供全面开放项目，助力研究在顶级期刊发表。
关键观点总结
关键观点1: 研究背景与成果简介
研究背景中手性在化学、物理及生命过程中的关键作用，以及单分子手性鉴定的挑战。成果简介中郭雪峰教授团队首次实现手性变化的实时监测，为理解对称性破坏反应提供新视角。
关键观点2: 质疑与回应
针对质疑，郭雪峰教授团队回应了关于导电状态分配、非弹性电子隧穿谱的测量能力、化学反应的实时监测等方面的问题，证明了数据与解释的的一致性。
关键观点3: 研究意义与未来展望
该研究推动了手性化学及相关领域的发展，未来的研究将继续探索手性诱导自旋选择效应及其在化学反应中的应用。
关键观点4: 华算服务介绍
华算提供测试分析服务、全球同步辐射资源，拥有500+博士团队，助力研究在顶级期刊发表。提供全面开放项目，包括同步辐射硬线/软线/高能等，最快一周出结果。
正文
立体化学在有机合成、生物催化及物理过程中发挥着重要作用。手性，作为分子立体构型的固有属性，直接影响着化学反应的选择性及生物活性。分子的手性在化学、物理及生命过程中起着关键作用，因此，如何在单分子水平上进行手性鉴定与不对称合成成为了科学研究的热门领域。然而，单分子系统中的手性特征往往因集合平均化而难以揭示，给手性测量带来了巨大的挑战。
鉴于此，2023年5月，
北
京大学郭雪峰教授与内盖夫本古里安大学的Yonatan Dubi教授，以及加利福尼亚大学洛杉矶分校的Kendall N. Houk教授
联合研究，首次在迈克尔加成过程中实现了手性变化的实时监测，并在单分子中实现了质子转移和酮-烯醇同构。他们利用手性诱导的自旋选择效应，通过对单分子接头的连续电流测量，揭示了反应过程中的手性变化。这项研究为理解对称性破坏反应提供了一个新的研究工具，并深入探讨了手性诱导自旋选择效应的起源。
相关成果以“Real-time monitoring of reaction stereochemistry through single-molecule observations of chirality-induced spin selectivity”为题，发表在《Nature Chemistry》上。这项研究为化学反应中手性的实时监测提供了全新视角，推动了化学和材料科学的发展，并引起了不小的关注！
然而，之后，Venkataraman 和 Ruitenbeek 等人针对郭雪峰教授等人的手稿提出了一系列质疑。
以下是郭雪峰教授等人做出的详细回应，证明以上文中的数据与文章的解释完全一致。
相关内容在Nature Chemistry期刊上发表了题为“Reply to: Questioning claims of monitoring the Michael addition reaction at the single-molecule level”的最新论文。
注意：以下“我们”代指郭雪峰教授的国内外联合团队。
图1：温度依赖性电流记录 左：在 300 K 和 0.3 V 下单分子迈克尔加成的实时监测。右：在去除反应物和碱后，以
-0.2 K s⁻¹
的冷却速率对暴露的马来酰亚胺进行的实时监测。
在先前的理论（基于密度泛函理论，DFT）模拟中，虽然我们并不期望获得与实验中完全一致的电流值，但不同配置之间的电流差异在计算中表现出一致性。我们采用的程序中，首先计算了在 DFT 非平衡格林函数（NEGF）框架下的传输函数，并在补充图中展示了这些计算的结果。虽然存在系统误差，但通过调整反应物状态的电流，我们能够成功地将计算结果与实验数据对齐，从而验证了对手性变化的理解。
针对 Venkataraman 和 Ruitenbeek 对我们测量非弹性电子隧穿谱的能力提出的质疑，我们认为在考虑反应速率和能量障碍后，我们的停留时间是足够的。在所测得的低温环境下，目标物种的停留时间远超实验要求，因此可以成功测量非弹性电子隧穿谱。
研究表明，稳固的石墨烯-分子-石墨烯界面结构显著提高了单分子接头的稳定性，降低了由于金属-分子界面重构所产生的随机电报信号。通过监测电流变化，我们能够准确跟踪复杂手性对称反应的各个步骤，并有效确定化学产物的手性。这为未来的手性监测和对称性破坏反应的研究提供了坚实基础。
在此研究中，我们使用分子接头的自旋阀设置，在不同温度下量化不同对映体对外加电压的响应，并成功适应了基于 CISS 效应的空间界面理论模型。这些发现为理解 CISS 效应的起源提供了新的线索。
综上所述，通过对单分子接头的实时电流监测，研究人员成功实现了手性变化的观察与量化，推动了手性化学及相关领域的发展。未来的研究将继续探索手性诱导自旋选择效应及其在化学反应中的应用，为我们理解分子间的相互作用提供更深入的洞察。
