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南开大学「国家优青/洪堡学者」团队,新发JACS!

顶刊收割机  · 公众号  ·  · 2024-11-30 08:18

正文

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研究背景

双原子催化剂(DACs)因其高原子利用率和协同催化效应而备受关注。

然而,开发精确的合成方法和理解其催化机制仍然具有挑战

基于此,2024年11月21日, 南开大学 谢微 研究员团队 在国际期刊 Journal of the American Chemical Society 发表题为《Geminal Synergy in Pt–Co Dual-Atom Catalysts: From Synthesis to Photocatalytic Hydrogen Production》的研究论文。


果简介

在这里,研究人员 采用光诱导锚定策略精确合成了负载在石墨碳氮化物(CN)上的PtCo DAC。

Co原子通过氮原子的孤对电子被锚定在CN上。

在光照射下,聚集在Co位点的光电子可以锚定附近的Pt金属离子,准确促进异核DACs的形成。

PtCo DAC从氨硼烷(AB)水解 析出 H 2 的倍率非常高, 在298 K下TOF值达到3130 molH₂ molPt⁻¹ min⁻¹ 约为Pt单原子光催化剂的3.2倍。

更重要的是,PtCo DAC表现出良好的稳定性,室温下的周转频率(TOF)高达 307,982 molH₂ molPt⁻¹。

实验和理论计算结果表明,Pt和Co的协同作用优化了AB和H 2 分子的吸附能,同时降低了倍率决定步骤的能量能垒,从而加速了AB水解析出H 2 的过程。

此外,引入的Co通过增强Pt-N键的稳定性来稳定Pt活性位点,防止溶解、聚集和失活。

该研究中的催化剂具有优异的催化性能、良好的稳定性和低成本,为其在制氢中的实际应用开辟了新前景。

图文解读
图1: 光诱导锚定法制备碳纳米管的示意图
图2: PtCo DAC光催化剂的局部环境






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