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「国家杰青」领衔!厦大Nature子刊:破解电化学CO2还原中的界面奥秘!

微算云平台  · 公众号  ·  · 2025-03-10 08:30

正文

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研究背景

电化学CO 2 还原反应是一个重要的研究方向,它能够通过可再生电力将CO₂转化为有用的碳基化学品和燃料,具有显著的能源和环境意义。铜基催化剂在这一过程中尤为重要,因为它们能催化形成C 2+ 产品,包括乙醇等目标产物。然而,尽管铜基催化剂在CO 2 还原反应中表现出色,但反应过程中的界面结构和作用机理仍然不完全清楚。特别是电极表面的金属-有机界面(metal-organic interphase)在催化过程中扮演着至关重要的角色。

成果简介

基于此, 厦门大学谢顺吉、王野、周达、汪骋教授和中科院物构所张腾、曹荣研究员等人 通过揭示金属-有机界面的关键作用,推动了电化学CO 2 还原反应技术的进步,尤其是在提高乙醇及多碳产品的选择性和产率方面,为未来的催化剂设计和CO 2 转化技术提供了重要的理论基础和实践指导。该研究以“Observation of metal-organic interphase in Cu-based electrochemical CO 2 -to-ethanol  conversion”为题,发表在《Nature Communications》期刊上。

作者简介

谢顺吉 ,厦门大学教授,博士生导师。获林祖赓青年科技一等奖(2021), 国际催化大会青年科学家奖(2020), 中国催化新秀奖(2019), ACS Catalysis青年科学家奖(2018),优秀青年科学基金(2020), 面上项目(2019)等国家级科研项目。研究兴趣:光催化/电催化C1分子和生物质选择转化。

王野 ,厦门大学教授,博士生导师。1986年南京大学本科毕业,1996年3月日本东京工业大学博士毕业。1996年4月-2001年4月先后在日本东京工业大学、东北大学和广岛大学任教,2001年5月起任广岛大学副教授,2001年8月起任厦门大学教授、博士生导师。2015年至今任固体表面物理化学国家重点实验室主任。2004年入选教育部新世纪优秀人才支持计划,2006年获国家杰出青年科学基金,2010年获中国催化青年奖。2005-2012年任中国化学会催化委员会副主任。研究领域为催化化学,主要研究方向为C1化学和碳基能源催化。

周达 ,厦门大学数学科学学院教授,博士生导师。2006年于华中科技大学数学系取得统计学专业学士学位,2011年于北京大学数学科学学院取得概率统计专业博士学位;2011-2013年在清华信息国家实验室从事博士后研究工作。长期从事概率统计与生命科学、化学、能源等领域的交叉研究。

汪骋 教授,博士生导师,国家杰出青年基金获得者 。2009年毕业于北京大学化学与分子工程学院,2013年在美国北卡罗莱那大学教堂山分校获得博士学位。2013-2015年在芝加哥大学开展博士后研究。2015-至今厦门大学教授,入选国家高层次人才计划青年项目,闽江特聘教授。主要研究方向是金属有机单层及人工光合作用。发表论文70余篇,他引8000余次。课题组目前主要研究方向为二维金属有机单层(Metal-Organic Layer=MOL) 及以其构筑的人工光合作用系统。

研究亮点

1、金属-有机界面的发现与调控: 研究发现,1,8-辛二硫醇等有机修饰剂在CuO x 催化剂表面形成了厚度超过10 nm的金属-有机界面,而不是传统的单层吸附。这种厚界面显著改变了催化剂的界面结构,影响了CO 2 RR中间体的吸附和转化,从而提升了乙醇和C 2+ 产物的选择性。

2、自动化电催化平台的应用: 开发了一种自动化电催化平台,能够在短时间内完成大量催化剂的筛选和性能评估。该平台集成了自动催化剂更换、电解液收集、在线气体分析等功能,显著提高了测试效率和结果的精度。

3、机器学习辅助的修饰剂筛选与性能预测: 通过机器学习模型对180种分子修饰剂进行了系统分析,识别了影响CO 2 RR产物选择性的关键特征(如分子疏水性、大小和形状),并建立了预测模型。机器学习分析揭示了修饰剂结构与催化性能之间的复杂关系。

图文导读

图1 自动电催化平台示意图和线性扫描伏安曲线

图1通过展示自动化电催化平台的示意图和CuO







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