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青岛科技大学王磊课题组ACB: 通过Ru触发的多米诺效应构建了局部类酸性环境以实现在碱性HER中的安培级电流密度

研之成理  · 公众号  · 科研  · 2025-01-09 09:53

正文

▲第一作者:刘洁
共同通讯作者:王磊、杜云梅
通讯单位:青岛科技大学
论文DOI:10.1016/j.apcatb.2025.125030(点击文末「阅读原文」,直达链接)


  


全文速览
近日,青岛科技大学王磊课题组杜云梅团队于国际知名期刊Applied Catalysis B: Environment and Energy发表了题为“Ru-triggered domino effect constructs a local acid-like environment to achieve the ampere-level current density of a/c-Ru-FeP/IF electrode for alkaline HER”的研究论文。该研究巧妙地利用钌掺杂剂触发的多米诺效应及独特的双活性位点机制,成功在碱性HER构建中了局部类酸性环境,以实现a/c-Ru-FeP/IF催化剂的安培级电流密度。此外,实验及理论计算结果进一步揭示了Ru掺杂剂对催化剂形貌及电子结构的影响,阐述了催化剂性能提升的内在原因。


  


背景介绍
析氢反应(HER)不仅是一种具有广阔应用前景的新型清洁能源技术,而且可以有效地减少人们对化石燃料的过度依赖。其中碱性HER在工业应用中占有重要地位,因为它可以有效地避免酸性HER成本高、稳定性差、工作环境腐蚀性强、负离子/阳离子交换膜昂贵等问题。值得注意的是,HER动力学非常依赖于pH值。碱性HER需要消耗额外的能量来驱动Volmer步骤,导致反应速率通常比酸性HER2-3个数量级。HER的动力学与电极材料的性质和电解质-催化剂界面催化部位附近的局部反应微环境密切相关。因此,采用适当的方法,通过各种不同的物理化学相互作用最大程度地创造局部类酸性环境是加速碱性HER动力学的重要途径。


  


本文亮点
(1)本研究通过Ru掺杂剂的引入巧妙地将多米诺效应这一概念应用于电催化领域。

(2)Ru掺杂剂通过给电子增加了界面处Fe@a/c位点上吸附H2OO-H键的长度。

(3)位于界面处独特的Fe@a/cRu@a/c双活性位点共同加速了碱性电解质中Volmer-Tafel机制。

(4)游离的H*转移到位于界面处的Ru@a/c位点上成功构建了局部类酸性环境。

(5)在碱性HER中,a/c-Ru-FeP/IF仅需189 mV即可获得1 A cm-2的安培级电流密度并具有优异的稳定性。



  


图文解析
1a/c-Ru-FeP/IFa/c-FeP/IF的理论计算

2a/c-Ru-FeP/IFa/c-FeP/IF的形貌表征


3a/c-Ru-FeP/IFa/c-FeP/IF的电子结构表征


4a/c-Ru-FeP/IFa/c-FeP/IF的原位表征


5a/c-Ru-FeP/IF及相关对比材料的性能表征



  


总结与展望
综上所述,在充分考虑异金属原子的电子相互作用的基础上,通过原子级调控在碱性电解质中构建局部类酸性环境和高效的Volmer-Tafel机制,最终实现碱性HER性能的宏观优化。具体来说,通过“快速燃烧-气体磷化”法,创新地构建了具有Ru触发多米诺效应的a/c-Ru-FeP/IF电极。位于界面处Fe@a/c位点上H2O中增长的O-H键更容易断裂,解离的H转移至位于界面处的Ru@a/c位点。独特的双活性位点机制分别负责H2O吸附和H2解析,更有利于局部类酸性环境的构建。使a/c-Ru-FeP/IF催化剂在180 mV的碱性HER中可以达到1 A cm-2的工业级电流密度,并且可以保持长达100小时的稳定性。本研究通过引入单个元素来触发电极的多米诺效应,为优化碱性HER中的局部反应环境和反应动力学提供了新的思路


  


课题组介绍

杜云梅,现任职于青岛科技大学特聘副教授、硕士生导师。研究方向为电催化能源转化。独立主持国家级、省部级、市厅级项目共计4项,参与国家基金面上项目4项,授权国内外发明专利6项。并以第一作者或者通讯作者身份在InfoMat, Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Appl. Catal. B: Environ., Chem. Eng. J., 中国催化学报等国际期刊上发表SCI论文30余篇。

王磊,教授,山东省杰青,博士生导师,2006年于吉林大学获无机化学博士学位。长期从事无机微纳米材料的可控合成及其在绿色能源等相关领域的应用,已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., ACS Nano, Nano Energy, ACS Cent. SciAppl. Catal. B: Environ., Science China Chem.,中国科学、科学通报等国内外重要学术期刊上发表SCI论文四百余篇,其中通讯作者影响因子大于10.0的论文190余篇。作为第一完成人获中国石油和化学工业联合会科技进步奖、中国可再生能源学会科学技术人物奖等奖励。

  


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