Chem：法拉第效率37.5%，胺和CO2电合成甲酰胺

催化计 · 公众号 · · 2024-09-02 18:00

正文

电催化讨论群-1： 529627044

N, N- 二甲基酰胺（ DMF ）是重要的化学品和溶剂， DMF 通常是由 CO 和 DMA （二甲胺）在高温高压下生成的，这个过程通常产生大量的碳排放。

有鉴于此， 湖南大学邹雨芹教授等 报道通过电化学方法将 CO ₂ 和 DMA 在温和反应条件下直接转化为 DMF 。

本文要点

要点1. 将 Pd 修饰在修饰 Cu 缺陷的 Cu 纳米片上，构筑 Pd/Cu-V _Cu ，能够高效率的合成 DMF ，最大的产量达到 385 mmol h ^-1 g ^-1 ，法拉第效率达到 37.5 % 。

要点2. 通过原位光谱和 DFT 理论计算，说明 Cu 缺陷有助于 CO ₂ 分子吸附在催化剂表面，随后与 DMA 发生 C-N 偶联。 Pd 纳米粒子加快 ∗ OCN(CH ₃ ) ₂ OH 转化为 ∗ OCHN(CH ₃ ) ₂ OH 的动力学过程，因此实现了优异的 DMF 电化学合成性能。这项研究为发展 CO ₂ 原料可持续制备高附加值有机氮化合物的方法。

Yun Fan, Tianyang Liu, Yunhui Yan, Zhongcheng Xia, Yuxuan Lu, Yuping Pan, Ruiqi Wang, Dianke Xie, Zhonghuan Zhu, Ta Thi Thuy Nga, Chung-Li Dong, Yu Jing, Yafei Li, Shuangyin Wang, Yuqin Zou, Electrochemical synthesis of formamide by C–N coupling with amine and CO ₂ with a high faradaic efficiency of 37.5%, Chem 2024, 10, 2437-2449

DOI: 10.1016/j.chempr.2024.03.024

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929424001530

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光催化群-2： 927909706

均相催化与酶催化群-2： 929342001

纳米催化群-1： 256363607

多孔材料群-2： 813094255

理论计算群-2： 863569400

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