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中南大学张治安、李思敏：空间限域策略助力高性能钠离子电池硬碳负极

研之成理 · 公众号 · 科研 · 2024-11-04 09:05

正文

▲第一作者：郑景强

共同通讯作者：张治安、李思敏

通讯单位：中南大学

论文DOI：10.1016/j.ensm.2024.103835（点击文末「阅读原文」，直达链接）

全文速览

构建封闭孔结构对于提高钠离子电池硬碳负极的平台容量至关重要。然而，一直以来，缺乏一种直接且高效的构建封闭孔的策略限制了高容量硬碳负极的发展。在此，开发了一种空间限域策略，利用热解碳作为基底，以热解气为化学气相沉积的碳源，来构建闭孔结构。同时，根据碳源分子的等电子密度表面计算了其动力学直径，并将这一数据与封闭孔的形成机制进行了关联，这一发现将有效地指导构建封闭孔的工艺。

背景介绍

钠离子电池，作为新一代储能技术的佼佼者，因成本低廉而备受瞩目。然而，高性能硬碳负极材料的制备难题一直阻碍着钠离子电池的发展。其中，构建具有封闭孔结构的硬碳材料，对于显著提高钠存储性能尤为关键。

本文要点

研究针对当前硬碳负极材料制备中的瓶颈问题，提出了一种全新的空间限域策略。通过精确调控热解过程中产生的热解气分子，实现了对硬碳孔隙结构的精准调控，成功构建了具有封闭孔结构的硬碳负极材料。该策略不仅提升了钠存储性能，还降低了制备成本，为钠离子电池的商业化应用提供了有力支持。

图文解析

图1 展示了酚醛树脂热解过程中挥发气体的组分分析，并提出了一种创新性的资源化利用方法。

图2 通过实验验证了热解气作为化学气相沉积过程中碳源的有效性和可行性。

图3 详细分析了热解碳与硬碳材料在结构上的差异。

图4 验证了热解气作为化学气相沉积碳源时，对热解碳产生的孔隙封闭作用。

图5 提出了基于气体分子动力学直径调节的空间限域策略。

总结与展望

作者成功开发了一种空间限域策略，用于构建适用于钠离子电池的硬碳封闭孔结构。这一成果是通过以多孔碳为基底，并以热解气为化学气相沉积的碳源来实现的。沉积过程有效地降低了多孔碳的开孔率，从而防止了电解质的渗透，促进了钠离子的高效存储。PC-热解气电极展现出了令人瞩目的可逆容量，达到了324.6 mAh g⁻¹，同时初始库仑效率为87.4%。由于多孔碳孔结构得到了保留，PC-热解气材料在钠存储方面表现出更高的安全性，可以降低钠枝晶形成的风险。此外，本研究还建立了用于化学气相沉积的气态碳源分子动力学直径与硬碳闭孔结构之间的相关性，并将其与钠存储性能联系起来。这些结果为开发适用于钠离子电池实际应用的碳材料提供了宝贵的见解。

作者介绍

【通讯作者简介】

张治安，男，工学博士，中南大学教授，博士生导师。研究领域为新能源材料与器件，主要涉及电化学储能材料与材料冶金。承担国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家科技支撑计划、国家863计划、湖南省自然科学基金、深圳市基础研究等项目。申请国家发明专利100余项，获得授权国家发明专利60余项。在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater. 等国际期刊上发表SCI论文200余篇，其中高被引论文10余篇。

李思敏，女，博士，讲师。2021年毕业于丹麦Aarhus University，获得材料化学博士学位，后继续从事博士后研究，期间致力于高活性、低成本的单原子催化剂用于电催化二氧化碳还原的关键技术研究。2022年回国参加工作，加入中南大学轻金属冶金学术大团队，主要从事钠离子电池、锂离子电池、电催化CO₂还原等研究，在Angew. Chem. Int. Ed.，ACS Catal.，J. Mater. Chem. A，Chem. Eng. J.，Adv. Funct. Mater.，Adv. Mater. Interfaces，J. Power Sources等国际知名期刊发表SCI论文多篇。

【第一作者简介】

郑景强目前在中南大学冶金与环境学院攻读博士学位，主要研究方向为钠离子电池硬炭负极。

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