由可再生电能驱动的电催化
CO
2
还原反应
(CO
2
RR)
生成的多碳
(C
2+
)
产品，由于其高能量密度和市场价值而广受欢迎。目前，大多数
C
2+
产品的
CO
2
RR
通常在中性或碱性水性电解质中进行，以抑制竞争性析氢反应
(HER)
并促进催化剂表面的
C-C
偶联。使用酸性电解质替代
CO
2
RR
的中性或碱性电解质，可以抑制碳酸根离子的生成并防止
CO
2
交叉，从而有效提高
CO
2
的利用率。通常，采用具有高
K
+
浓度（例如
3.0 M
）的酸性电解质来促进
CC
偶联并抑制
HER
。虽然高
K
+
浓度在酸性条件下可以促进
CO
2
RR
，但是由于局部
pH
值高以及高
K
+
在正极表面积累，碳酸氢钾会沉淀在气体扩散电极（
GDE
）表面，导致
CO
2
质量传输通道堵塞，
GDE
疏水性下降，电池电阻增加。降低酸性电解液中
K
+
浓度可减少阴极上碳酸氢钾沉淀物的形成，但会遇到
HER
活性过高（尤其是在安培级电流密度下）和抑制
C-C
耦合生成
C
2+
产物的问题。开发高效的电催化剂，用于在低
K
+
浓度和安培级电流密度下将酸性电催化
CO
2
转化为
C
2+
产物，具有广阔的应用前景。
中国科学院化学研究所张建玲研究员团队
用聚合物离子液体（
PIL
）作为
Cu
催化剂的吸附层，在低
K
+
浓度和高电流密度的酸性电解质中提高电催化
CO
2
转化为
C
2+
产物的效率。在电流密度为
1.0 A·cm
-2
的稀
K
2
SO
4
水溶液（
0.5 M
）中，当
pH = 1.8
时，
C
2+
产物
FE
可达到
82.2
％
。即使在
pH = 1.0
的电解质中，在
1.0 A·cm
-2
时
C
2+
产物
FE
仍高达
76.8
％
。机理研究表明，
PIL
吸附层覆盖在
Cu
纳米粒子周围可以很好地促进
CO
2
的吸附、抑制
H
+
的扩散并将
K
+
富集到催化剂表面，从而有利于
CO
2
转化为
C
2+
产物。这项工作为调节
Cu
基催化剂的局部环境以促进
CO
2
酸性电还原为
C
2+
产物提供了见解。
相关研究成果2025年2月21日以“
Polymeric ionic liquid promotes acidic electrocatalytic CO
2
conversion to multicarbon products with ampere level current on Cu
”为题发表在
Nature Communications
上。
PIL
覆盖
Cu
催化剂的提出
：首次提出使用聚离子液体（
PIL
）覆盖铜（
Cu
）表面的策略，以提高酸性电催化二氧化碳（
CO
2
）还原为多碳（
C
2+
）产品的效率。这种策略在低
K
+
浓度和高电流密度下表现出色。
高
C
2+
选择性和效率
：在
0.5 M K
2
SO
4
水溶液（
pH 1.8
）中，
Cu@PIL
催化剂在
1.0 A·cm
−
2
的电流密度下，
C
2+
产品的法拉第效率（
FE
）达到
82.2%
，
H
2
的
FE
仅为
8.6%
。即使在
1.5 A·cm
−
2
的高电流密度下，
C
2+
FE
仍保持在
75.8%
。
低
K
+
浓度下的性能
：在
0.1 M K
2
SO
4
水溶液中，
Cu@PIL
的
C
2+
FE
仍达到
68.6%
，高于纯
Cu
催化剂在高浓度
K
2
SO
4
溶液中的表现。这表明
PIL
覆盖层可以有效抑制
H
+
向催化剂表面的扩散，富集更多的
K
+
，从而促进
C-C
偶联反应。
PIL
厚度的优化
：通过改变
IL
单体的含量，制备了不同
PIL
厚度的
Cu@PIL
催化剂。结果表明，
PIL
厚度约为
2.0 nm
时，
C
2+
FE
最高，这表明适当的
PIL
厚度对提高催化性能至关重要。
图
1.Cu@PIL
的形貌和结构特征
图
2.
组成和精细结构特征
图
3.
电化学
CO
2
还原测量
图
4.
机制调查
通过在铜催化剂表面覆盖聚离子液体（
PIL
）层，可以显著提高酸性条件下二氧化碳（
CO
2
）电催化还原生成多碳（
C
2+
）产品的效率和选择性。这一策略不仅在低钾离子浓度和高电流密度下表现出优异的性能，而且通过实验和理论研究揭示了
PIL
层在抑制氢离子扩散、富集钾离子以及促进碳
-
碳偶联反应中的关键作用，为设计高效酸性电催化
CO
2
还原催化剂提供了新的思路和理论依据。
原文链接：
doi.org
/
10.1038
/
s41467-025-57095-z
（
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