江苏大学Dawei Cao/ Yuan Liu团队--通过优化石墨烯上的氧基团，轻松制备高性能自支撑微型超级电容器

无基底或电流收集器的独立微型超级电容器（MSC）设备在实际应用中前景广阔。然而，由于对优化活性位点、导电性、离子扩散、受控图案、潮湿敏感性等的要求，制备高性能的独立 MSC 设备仍然困难。在这里，提出优化石墨烯上的氧含量有望解决这些要求，因为它平衡了 sp ² 和 sp ³ 杂化。使用中氧化石墨烯，可以方便地获得柔性、导电、耐水、易加工的薄膜，这有助于制备独立的 MSC 电极。在与凝胶电解质构建后，使用水性凝胶电解质的独立 MSC 设备显示出 898.4 mF cm ⁻² 的高电容，使用离子凝胶电解质的电容为 383.6 mF cm ⁻² ，质量负载约为 10 mg cm ⁻² 。相应地，MSC 设备在 0.85 mW cm ⁻² 时可以达到 42.6 µWh cm ⁻² 的标志性能量密度（在 141.7 mW cm ⁻³ 时为 7.1 mWh cm ⁻³ ）。高性能、易于制备和低无效成分的优势使得自由立 MSC 设备在实际应用中前景广阔。

Fig 1. a–d) 自立式 MSC 的要求方案：a) 高氧化还原位点和快速电荷转移。b) 边缘处快速离子扩散。c) 多样性和精确加工。d) 电解质维护和水稳定性。e–h) 优化氧基团的优势：e) 平衡活性位点和导电性。f) 形成多孔结构。g) 低能量刻划和高效散热。h) 结合电解质和石墨烯片。

Fig 2. 不同氧化水平的石墨烯薄片的微观结构：a–c) G-H、G-M 和 G-L 的 AFM 图像（插图是对应白线的高度轮廓）。d–i) G-H、G-M 和 G-L 样品的宽范围、精细扫描的 C1s XPS、FT-IR、XRD、拉曼光谱和 Zeta 电位。

Fig 3. a) 石墨烯薄膜的简便制备方案。b–j) G-H、G-M 和 G-L 薄膜的应力-应变曲线、柔韧性、导电性、激光刻写、接触角、湿度稳定性和 N ₂ 吸附-脱附等温线。

Fig 4. a–c) 在扫描速率为 5 mV s ⁻¹ 时的 CV 曲线，电流密度为 1.0 A g ⁻¹ 时的 GCD 曲线，以及 G-H、G-M 和 G-L 薄膜的表面电容与电流密度的关系。d) 在扫描速率为 5 mV s ⁻¹ 时 G-M 的电容贡献份额。e) G-H、G-M 和 G-L 薄膜的电容和扩散贡献。f) G-H、G-M 和 G-L 的 EIS 图（插图显示高频范围内的 EIS 图）。

Fig 5. a) G-M MSC 的制备示意图：b) PVA/KOH 凝胶电解质中自由立式 G-M MSC 设备的图片。c) 各种自由立式图案薄膜的图像。d) 激光处理边缘的扫描电子显微镜（SEM）图像插图显示边缘的高分辨率 SEM 图像。e,f) G-M MSC 在不同扫描速率和电流密度下的 CV 和 GCD 曲线。g) G-M MSC 在不同质量负载下的比电容。

Fig 6. a) 无基底的柔性独立 MSC 的图片。b,c) 不同扫描速率和电流密度下 G-M MSC 的 CV 和 GCD 曲线。d) 不同电流密度和扫描速率下的面积电容。e) 平面和弯曲状态下的循环稳定性（插图显示了在 10 mV s ⁻¹ 扫描速率下不同弯曲角度的 CV 曲线）。f) 由独立 MSC 点亮的 LED 照片。g) 10 个串联连接的 MSC 在平坦和弯曲状态下的图片及其在 20 mv s ⁻¹ 下的 CV 曲线。h) G-M MSC 的能量和功率密度与已报告结果的比较。i) 本工作与其他 MSC 设备相比的优势。