氧八面体旋转调制实现超薄LaNiO₃的金属性电导及大轨道极化 | 进展

中科院物理所 · 公众号 · 物理 · 2024-12-03 20:33

正文

钙钛矿稀土镍氧化物（ReNiO₃）具有丰富的电磁输运性质，近期因拓扑结构相变导致的超导电性备受关注。ReNiO₃ 系列氧化物通常随着温度降低会发生金属-绝缘体相变，而 LaNiO₃ 是其中独特的存在，它在所有温度下都保持着顺磁金属态，这种差异主要归因于 NiO₆ 氧八面体旋转模式的不同。不同的旋转模式会影响 Ni-3d 轨道和 O-2p 轨道间的杂化程度，最终显著改变材料的电子结构和输运性质。此前，理论预言如能在准二维的 LaNiO₃ 中实现大的面内轨道极化，其电子结构将类似于高温超导铜氧化物，可能导致超导性。然而，Ni-3d 和 O-2p 间的强杂化效应会大幅抑制轨道极化，同时“电死层”效应也使得超薄 LaNiO₃ 变得高度绝缘，因此在实验上难以真正实现理论预言的这种 LaNiO₃ 电子态。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室M03组近年来致力于氧化物异质界面物性设计及调控方面的研究工作。最近，该组博士研究生时文潇在陈沅沙副研究员、孙继荣研究员的共同指导下，联合物理所刘邦贵研究员，利用 LaNiO₃ () 和 CaTiO₃ () 的氧八面体旋转模式的不匹配性，通过将两种材料的超薄层交替堆叠，形成超晶格结构，成功在超薄 LaNiO₃ 层中诱导出了 的非平衡氧八面体旋转模式。与传统的模式相比，这一亚稳态的旋转模式更有利于高电导率金属相的形成。

(a)-(c) 体系的结构表征 (d) 轨道杂化和轨道极化表征

研究发现，在张应变衬底上外延生长的 LaNiO₃ 子层厚度仅为 2 个单胞时，超晶格样品仍展现出金属性导电，这在之前其他调控手段下均没有实现。此外，该体系中的 LaNiO₃ 薄层还表现出强烈的面内轨道极化，极化率高达 35%，这是目前报道的在 LaNiO₃ 体系中实现的最高面内轨道极化度。X 射线吸收谱结果表明，的旋转模式将增强 LaNiO₃ 中 Ni-3d 轨道和 O-2p 轨道杂化，从而在超薄 LaNiO₃ 层中保持了金属性。因此，在该体系中的准二维 LaNiO₃ 薄层将同时具有良好的金属性导电和大的面内轨道极化，满足了高温超导铜氧化物中载流子的基本特征（无轨道简并、自旋1/2、准二维和反铁磁关联），为进一步在钙钛矿相 LaNiO₃ 中探索超导电性提供了新的可能性。该工作显示，通过将不同氧八面体旋转模式的氧化物材料合成外延异质结，将可能获得具有不同于体相旋转模式的氧化物界面相，为调控钙钛矿氧化物中的轨道-晶格关联并激发其潜在物性提供了新思路。

相关成果以“Improved Conduction and Orbital Polarization in Ultrathin LaNiO₃ Sublayer by Modulating Octahedron Rotation in LaNiO₃/CaTiO₃ Superlattices”为题，发表于Nature Communications 15, 9931(2024) 上。M03组博士生时文潇、T02组博士生郁博文、松山湖材料实验室张静副研究员为共同第一作者，通讯作者为刘邦贵研究员、陈沅沙副研究员和孙继荣研究员。该工作受到了科技部、国家自然科学基金委项目、中国科学院战略性先导科技专项和中国科学院重点项目的支持。该工作利用国内的大科学装置包括上海同步辐射光源的 BL02U2 和 BL08U1A 线站等。

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编辑：余荫铠

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