【展望】JACS：单原子催化剂在CO₂热催化合成甲醇中的前景与挑战

科学温故社 · 公众号 · · 2024-08-28 15:54

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第一作者：赵慧博

通讯作者：曾春阳，谭理

通讯单位：中国石油和化学工业联合会，福州大学

论文DOI：10.1021/jacs.4c08523

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将热力学惰性CO ₂ 转化为甲醇在应对环境和能源挑战方面具有巨大潜力。本文概述了单原子催化剂（SACs）在这一领域的发展，包括研究进展、优势和挑战，并探讨了SACs的优化设计。我们的研究旨在深入理解单原子位点的催化结构及其在CO ₂ 转化过程中的结构-活性关系，期望为下一代SACs的发展做出重要贡献。

背景介绍

在应对全球环境和能源挑战的背景下，将热力学上惰性的二氧化碳（CO ₂ ）转化为甲醇是一种极具潜力的解决方案。甲醇不仅是重要的化工原料，还可以作为清洁能源，因此其生产过程的可持续性备受关注。相比于传统的纳米颗粒催化剂（NPCs），单原子催化剂（SACs）因其高原子利用率、可调控的微观结构以及极高的甲醇选择性，在热化学CO ₂ 转化中表现出巨大的潜力。与此同时，随着对优异催化剂要求的日益提高，单原子催化剂（SACs）这一领域的局限性也逐渐凸显，如常见的整体反应速率较低，稳定性较差以及表征手段受限等，极大地抑制了单原子催化剂（SACs）在实际生产中的广泛应用。鉴于此，系统性了解该领域的发展现状，并为设计高效的甲醇合成单原子催化剂（SACs）提供新的方向具有十分重要的意义。

本文亮点

1. 全面综述了当前的研究进展。文章系统总结了近年来单原子催化剂（SACs）在热催化CO ₂ 加氢制甲醇反应中的应用与发展现状，包括不同金属与载体的选择原则及其在不同类型反应器中（间歇式，固定床）的应用；

2. 深入分析了单原子催化剂SACs的优势与挑战。结合反应的特殊性（高温、高压、还原性），作者深入讨论了单原子催化剂在该反应中的独特优势与不足，并为设计合成高性能的SACs提供新的指导方向。

图文解析

针对背景中的问题，中国石油和化学工业联合会曾春阳、福州大学谭理等人聚焦单原子催化剂（SACs）在热催化CO ₂ 甲醇化反应中的应用及其所面临的机遇与挑战，于J. Am. Chem. Soc上撰写前瞻性论文。作者首先介绍了单原子催化剂在热催化甲醇合成反应中的发展历程与现状（图1c）。在此基础上，讨论了其在催化性能、构效关系、机理研究以及结构表征方面的优势与不足（图2）。最后，作者对未来单原子催化剂的设计提供了新的见解与思路。

图1 (a, b) 间歇式反应器与固定床反应器的示意图，(c)热催化CO ₂ 加氢制甲醇反应中所用单原子催化剂的分类及研究进展，(d, e) 氢气分子在ZnZrO _x 和Pt/In ₂ O ₃ 表面的解离。

【展望】JACS：单原子催化剂在CO₂热催化合成甲醇中的前景与挑战

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