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第一作者：Jiaqi Sang，Tianfu Liu
通讯作者：包信和，汪国雄
通讯单位：中科院大连化物所
论文速览：
本研究提出了一种通过调整CuxP2Ox+5前驱体中铜原子密度来实现晶界调控的策略，从而显著提升了CO电解过程中C2+产物的法拉第效率。
研究发现，CuxP2Ox+5前驱体在CO电解过程中经历原位电化学重构，形成具有高孔隙结构的金属铜，其中晶界密度与铜原子密度呈正相关。特别是重构后的Cu5P2O10，具有最高的晶界表面密度，实现了1.70 A cm–2的C2+电流密度和575.8 μmol min–1的C2+生成速率。
Operando拉曼光谱结果显示，重构后的CuxP2Ox+5催化剂上存在不同CO结合强度的高CO覆盖率。密度泛函理论（DFT）计算表明，晶界提供了促进*CO–*COH形成能的C−C耦合和H2O解离活性位点，这对C2+产物的生产起到了关键作用。
本研究展示了通过调节CuxP2Ox+5晶格中铜比例来原位形成缺陷的新途径，并验证了晶界在C2+生产中的主导作用。
图文导读：
图 1：展示了CuxP2Ox+5（x=2, 4, 5）的晶体结构、晶胞体积和铜原子密度。SEM图像显示了合成的CuxP2Ox+5化合物的形态。
图 2：展示了Cu5P2O10催化剂在不同应用电流密度下的法拉第效率和电池电压，以及重构的CuxP2Ox+5和CuO催化剂的C2+电流密度、能量效率和C2+产物的生成速率，以及与其他铜基催化剂在CO电解中的C2+电流密度和法拉第效率的比较。
图 3：展示了重构后的CuxP2Ox+5催化剂的SEM和HRTEM图像，以及 operando 铜K边XANES光谱和重构CuxP2Ox+5催化剂的晶界表面密度。
图 4：展示了不同电流密度下重构CuxP2Ox+5催化剂的operando拉曼光谱，包括吸附物区域和金属-吸附物区域。
图 5：展示了DFT计算和*CO-*COH耦合机制。
总结展望：
本研究通过创新性地设计CuxP2Ox+5前驱体，实现了晶界的有效调控，显著提升了CO电解制C2+产物的法拉第效率和电流密度。特别是Cu5P2O10催化剂，在1.40 A cm–2的电流密度下，C2+产物的法拉第效率高达93.3%，并且HER得到了明显抑制。
研究结果不仅为CO电解提供了一种高效的催化剂设计策略，也为理解晶界在电催化过程中的作用提供了新的视角。未来，通过进一步优化催化剂结构和电解条件，有望实现更高效率和选择性的C2+产物生产，为碳循环利用和能源存储提供新的解决方案。
文献信息：
标题：Grain boundary generation via steering CuxP2Ox+5 precursor composition enhances CO electrolysis
期刊：Energy & Environmental Science
DOI：10.1039/D4EE01258E
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