第一作者:黄华伟,徐亮亮
通讯作者:张华彬
通讯单位:阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)
论文DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202414647
在阴离子交换膜电解水(AEMWE)制氢技术中,阴极的析氢反应(HER)因其复杂的水解离步骤(Volmer步骤)而受到显著限制。这一过程需要克服较高的能量障碍,导致反应动力学较慢。现有的贵金属催化剂尽管具有优异的催化性能,但其高昂成本和有限的耐久性制约了大规模应用。因此,开发高效、稳定的非贵金属催化剂成为实现可持续氢气生产的关键。
本研究通过构筑超薄W
5
N
4
壳层包覆Ni
3
N纳米颗粒(Ni
3
N@W
5
N
4
)的纳米异质结构,创造了内建界面电场(BIEF),以优化电子结构并显著加速水解离步骤,降低能量障碍(从1.40 eV降至0.26 eV)。该催化剂在碱性环境下表现出优异的析氢性能和长期稳定性(500 mA
cm
-2
下稳定100小时),并在AEMWE设备中展现了良好的实际应用潜力。
1. 通过异质界面工程实现内建界面电场(BIEF)的创建与调控。
2. 揭示了BIEF对水解离步骤的能量障碍降低机制,显著提升了催化活性。
3. Ni
3
N@W
5
N
4
异质结构在碱性HER和AEMWE设备中表现出优异的催化性能和稳定性。
图1.
催化剂的结构表征:
通过HAADF-STEM和HR-TEM表征,确认Ni
3
N@W
5
N
4
异质结构由超薄W
5
N
4
壳层和Ni
3
N核组成。
图2.
催化剂电子结构分析:
同步辐射和XPS分析结果揭示了BIEF的形成优化了Ni
3
N@W
5
N
4
结构中W
5
N
4
壳层的电子结构,显著提高了HER活性。
图3.
催化性能测试:
Ni
3
N@W
5
N
4
在1
M KOH以及碱性海水中表现出优异的催化活性和长期稳定性。
图4.
理论计算与机理研究:
DFT计算表明,BIEF促进了界面电子的局域化,有效降低了水解离步骤的能量障碍。
图5.
原位同步辐射分析:
原位XAS分析确认了W
5
N
4
壳层为碱性HER的主要活性位点。
图6. AEMWE
设备测试:
使用Ni
3
N@W
5
N
4
作为阴极的AEMWE设备在1 A cm
-2
下稳定运行超过90小时,展现了优异的应用潜力。
本研究通过构筑Ni
3
N@W
5
N
4
纳米异质结构催化剂,成功利用BIEF优化了界面电子结构和催化性能。该催化剂在碱性HER中展现了优越的活性和稳定性,并在AEMWE设备中表现出突出的工业应用潜力。这项研究为开发高效、低成本的电解水催化剂提供了新思路,并进一步推动了可再生能源技术的发展。
Huawei Huang,
+
Liangliang Xu,
+
Shouwei Zuo, Yuanfu Ren, Lu Song, Chen Zou, Xingkun
Wang, Javier Ruiz Martínez, Kuo-Wei Huang, Huabin Zhang*.
Pioneering Built-in Interfacial Electric Field for Enhanced Anion
Exchange Membrane Water Electrolysis
https://doi.org/10.1002/anie.202414647
https://acse.kaust.edu.sa/
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