Nat. Mater.: WSe2/石墨烯范德瓦尔斯异质结中扭转角可调的自旋结构

【研究背景】

形成莫尔超晶格的扭转范德瓦尔斯（vdW）异质结因其独特、可调的电子性质而引起了广泛关注。这些结构为诱导和控制各种物理现象提供了理想平台，如磁态、铁电性和非常规超导。其中，自旋—轨道耦合（spin – orbit coupling, SOC）是许多这些现象的关键成分。石墨烯作为典型的vdW材料，表现出较弱的SOC，导致较长的自旋扩散长度（ λ _s ）。对自旋依赖现象的有限控制，限制了其作为自旋操纵平台的潜力。有趣的是，通过功能化石墨烯可以增强SOC，这对推进自旋电子学应用有很大的前景，如基于自旋—轨道磁读取的磁电自旋—轨道逻辑，或磁随机存取器的潜在自旋扭矩应用。

SOC增强的一个代表性例子发生在石墨烯与过渡金属二硫族化合物（TMDs）接触时。后者的强SOC在石墨烯中引入了谷Zeeman（ λ _VZ ）和Rashba（ λ _R ）SOC，分别诱导面外和面内自旋结构。TMD/石墨烯系统被预测会显示自旋霍尔效应（SHE）和Rashba-Edelstein效应（REE）。这两种自旋—电荷互转换（SCI）效应后来在实验中得到了证实。最近的理论工作预测，通过改变石墨烯和TMD之间的扭转角度可以调节SOC（包括 λ _VZ 和 λ _R ）。在某些扭转角度下，面内镜面对称性的破坏可以诱导出新颖的自旋结构，导致非常规SCI。在常规Rashba系统中，面内镜面对称性将电子的自旋锁定在与其动量正交的方向，这是REE的通常配置。如果这种镜面对称性被破坏，自旋结构会获得一个径向分量（用Rashba角 ψ 来量化），这导致了具有共线自旋—动量锁定的非常规Rashba-Edelstein效应（UREE）的出现。这种UREE已在体相手性晶体和金属性TMD/石墨烯异质结构中被实验观察到，但没有对扭转角度进行任何控制。因此，虽然SCI可以作为研究莫尔异质结构中扭转角度依赖的自旋结构的重要指标，但至今尚未有实验报道。

【成果介绍】

鉴于此，北京航空航天大学杨皓哲与西班牙巴斯克科学基金会F è lix Casanova合作，在Nature Materials期刊上发表了题为"Twist-angle-tunable spin texture in WSe ₂ /graphene van der Waals heterostructures"的研究论文。本研究制造了具有可控扭转角度的WSe ₂ /石墨烯范德瓦尔斯异质结构，并使用光学二次谐波生成（SHG）和拉曼光谱技术精确测量了扭转角度。通过非局部自旋进动实验测量了自旋—电荷互转换（SCI）。在异质结中检测到了常规Rashba-Edelstein效应（REE）和非常规Rashba-Edelstein效应（UREE），当石墨烯中的载流子从电子转变为空穴时，这些效应呈现相反的信号，并在近邻效应石墨烯的电荷中性点（CNP）附近达到最大值。重要的是，由于面内自旋结构的调制，UREE在扭转角度改变时表现出符号反转。这种由扭转角度引起的UREE可在室温下检测到。本文的发现首次实验证明了通过扭转角度调制自旋结构的可能性，这种调制可以开启和关闭径向自旋分量，甚至改变其符号，从而实现对自旋结构螺旋性的完全控制。利用这种将自旋电子学和扭转电子学领域结合的现象，为莫尔异质结构的基础研究和基于自旋的器件的实际应用开辟了新的机会。

【图文导读】

图1：器件概览和通过SHG确定莫尔图案。a – e，扭转WSe ₂ /石墨烯的制造过程。a. 从同一单晶上剥离到PDMS上的WSe ₂ 薄片；b. 第一片WSe ₂ 薄片被压印到放置在基底上的单层石墨烯薄片上；c. 基底旋转约30°，然后将第二片WSe ₂ 薄片压印到同一石墨烯薄片上；d. 在同一石墨烯上具有不同晶体取向的两个WSe ₂ 薄片被图案化成两个独立的霍尔条；e. 然后与非磁性接触（N ¹ – N ⁴ ）和铁磁接触（F ¹ – F ³ ）相连，对应于器件1和器件2。f. 器件1和器件2的光学图像。g. 两个WSe ₂ 薄片的光学SHG结果。h, i. 器件1 (h) 和器件2 (i) 的莫尔图案示意图。 ‍

图2：不同扭转角度下REE和UREE的面内非局部自旋进动测量。a, b, 器件1（a）和器件2（b）的莫尔图案和面内自旋结构的示意图。c, d, 使用图1e所示配置测量的非局部自旋电阻随B _z 的变化。e – h, 从c和d中的两条曲线提取的净反对称（器件1的e和器件2的f）和对称（器件1的g和器件2的h）Hanle进动信号。

图3：面外非局部自旋进动和SCI的栅极依赖性。a, 使用图1e所示配置测量的非局部电阻随B _x 的变化。b, 从a中的两条曲线提取的净反对称/对称Hanle进动信号。c, 源自REE（蓝色方块）、SHE（绿色菱形）和UREE（红色星形）的SCI振幅的栅极依赖性。

图 4： 自旋结构中不同扭转角度下的螺旋度变化。a, b WSe₂/石墨烯异质结构的示意图，设备1（a）和设备3（b）具有相同的REE符号但相反的UREE符号。c, d非局部电阻作为B _x 的函数。e, f设备1（e）和设备3（f）作为B _y 的函数的非局部电阻。g, h设备1（g）和设备3（h）对应的自旋结构。

图 5：通过扭转角调整 Rashba 角。

【总结展望】 ‍ ‍ ‍

总之，通过实验展示了通过改变WSe ₂ 与石墨烯层之间的扭曲角度来调节自旋纹理的可调性。调整扭曲角度会改变异质结构的自旋轨道耦合（SOC），导致自旋纹理的变化，这在自旋电流不对称（SCI）中表现出来。通过自旋进动实验确认了源自径向自旋纹理的可切换SCI。这个径向自旋纹理甚至可以通过轻微改变扭曲角度来改变螺旋性。此外，扭曲角度引起的UREE在室温下仍然存在。本文的结果突显了通过扭曲角度调节自旋纹理的能力，建立了自旋电子学与扭曲电子学之间的联系。进一步探索扭曲角度对SOC的影响有望为自旋电子学与莫尔异质结构之间的相互作用提供见解，并最终推动具有可调扭曲角度的新型自旋电子器件的发展。

【文献信息】

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